直接液流甲醇燃料電池用陰極石墨氈的改性研究.pdf

1、石墨氈具有穩(wěn)定性好，單位造價(jià)下表面積大，很好的流體透過性等優(yōu)點(diǎn)，常用于直接液流甲醇燃料電池等的電極材料，但是由于其親水性差，電化學(xué)活性不高，極大地限制了它的應(yīng)用。因此，人們?cè)噲D通過引入氮、硼等雜原子來改變石墨氈中碳原子的電子結(jié)構(gòu)，進(jìn)而改善其電化學(xué)性能。盡管摻氮的石墨氈有過零星的報(bào)道，但是摻氮石墨氈用作直接液流甲醇燃料電池陰極的研究尚處于空白，石墨氈的摻硼研究也暫無人涉及。
　　本文制備了直接液流甲醇燃料電池，對(duì)于電池工作溫度和陰極

2、石墨氈相對(duì)于陰極板凹槽的厚度對(duì)電池性能的影響進(jìn)行了探索。結(jié)果表明，提高溫度有利于提高Nafion膜的質(zhì)子電導(dǎo)率及電催化劑活性，從而提高電池性能。相較于陰極板凹槽的深度，厚的石墨氈組裝成電池后與陽(yáng)極半膜電極電接觸更好，更有利于電荷傳遞，抑制了甲醇反應(yīng)生成的CO2氣體在催化層氣泡的形成，并最終使其溶于陰極液并被陰極液帶走流入儲(chǔ)液罐中。
　　用尿素、碳酸氫銨、氨水分別對(duì)石墨氈進(jìn)行摻氮。對(duì)于三種摻氮方法的摻氮情況及對(duì)石墨氈電極電化學(xué)性能的

3、提高與形貌、晶體結(jié)構(gòu)等的影響進(jìn)行了研究，結(jié)果表明，用尿素?fù)降膿降考皳降蟮氖珰蛛姌O和以之為陰極的直接液流甲醇燃料電池的電化學(xué)性能均最優(yōu)，用碳酸氫銨摻氮次之，用氨水摻氮最差。用尿素?fù)降淖罴烟幚頊囟扰c時(shí)間分別為700℃、10 h，用碳酸氫銨摻氮的最佳處理溫度與時(shí)間分別為200℃、10 h，用氨水摻氮的最佳處理溫度與時(shí)間分別為180℃、15 h。吡咯型氮是摻氮石墨氈對(duì)鐵離子電對(duì)氧化還原反應(yīng)催化活性提高的主要原因。
　　采用水熱法

4、在180℃下利用不同濃度的硼酸溶液對(duì)石墨氈處理不同時(shí)間。對(duì)石墨氈元素情況及水熱處理對(duì)石墨氈電極電化學(xué)性能的提高與形貌、晶體結(jié)構(gòu)等物理特征的影響進(jìn)行了研究，XPS結(jié)果表明硼酸水熱處理后的石墨氈沒有硼原子引入，但是氮元素含量有所提高，電池放電測(cè)試及電化學(xué)測(cè)試表明電化學(xué)活性有了很大提高，物理表征表明硼酸水熱處理過程沒有改變石墨氈的晶體結(jié)構(gòu)和形貌，且硼酸的最佳濃度與處理時(shí)間分別為0.04g·mL-1和18 h。將石墨氈放在硼酸上，在氬氣保護(hù)下于