襯底對NH3BH3脫氫的影響的第一性原理研究.pdf

1、隨著人類社會的高速發(fā)展，科技進步的同時也造成了越來越多的化石能源的消耗。地球上的化石能源一直是人類所用能源的主要來源，然而，對化石能源的過度開發(fā)使用造成了化石能源瀕臨枯竭，現存的化石能源的總量已經不能承受人類的無度索取。所以，尋找清潔無污染的新能源成為當務之急。
　　氫作為很好的能源載體，引起了人們的極大興趣。氫的存儲問題是氫燃料電池汽車的推廣應用面臨的最大問題之一。為了解決這個問題，人們已經研究了多種儲氫材料。其中，NH3BH3

2、是非常具有前景的儲氫材料之一。
　　本文運用第一性原理方法針對襯底對于儲氫材料 NH3BH3的脫氫的作用進行了一系列的研究工作，使用了不同的襯底來進行分析。
　　第一章，首先介紹了當前人類面臨能源危機問題。環(huán)境污染嚴重，尋求清潔無污染的新能源成為當務之急。作為新型能源載體——氫，引起了人們的極大興趣。如何有效的儲存氫氣是氫燃料電池汽車的推廣應用中亟待解決的最大問題之一。接著對于當前的儲存氫氣的方法進行了簡單的概括。其中，最具

3、有發(fā)展前景的儲氫材料之一NH3BH3吸引了越來越多人的注意力。關于NH3BH3的脫氫反應的研究工作已經進行了很多，本文中我們要用第一性原理方法來分析研究襯底對于NH3BH3的脫氫的影響作用。
　　第二章，闡述了本文所用的主要方法——基于密度泛函理論的第一性原理計算，以及所用到的一些理論知識基礎和計算軟件。
　　第三章，從不加襯底的單獨NH3BH3的脫氫反應和加了不同結構的石墨烯襯底的NH3BH3的脫氫反應進行對比分析，找出襯

4、底對于NH3BH3的脫氫的影響作用。不加襯底的NH3BH3的脫氫勢壘為1.67 eV，加了襯底之后，脫氫勢壘發(fā)生了明顯的變化。當完整的石墨烯，有一個空位缺陷的石墨烯，一個 B原子取代的石墨烯，一個N原子取代的石墨烯，585雙空位石墨烯，5577單空位重組石墨烯作襯底時，脫氫勢壘分別為0.68 eV，0.75 eV，1.28 eV，1.48 eV，1.66 eV，0.57 eV。當襯底是完整的石墨烯，有一個空位的石墨烯，5577單空位重組

5、的石墨烯時，它們的脫氫勢壘要比B-N鍵斷裂能低，也就是說，反應產物中生成H2要比 NH3容易一些。通過分析原子所帶電荷，可以發(fā)現，從襯底到 NH3BH3分子之間的電荷轉移會使得脫氫勢壘降低，但是，電荷轉移的變化量似乎對于脫氫勢壘沒有什么影響作用。此外，脫氫勢壘與吸附能之間還存在著一個趨勢，那就是脫氫勢壘隨著吸附能的降低而增加。
　　第四章，接著使用第一性原理對于Mg3N2(111)，Fe(111)，氫鈍化的石墨烯作襯底時 NH3B