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文檔簡(jiǎn)介
1、煤炭作為目前我國(guó)最重要的常規(guī)能源,在燃燒過(guò)程中放出熱量的同時(shí),也向環(huán)境中排放了大量的污染物。在這些污染物中包括NOx、SOx、細(xì)微顆粒物、重金屬等。研究表明,燃煤生成的NO和NO2是酸雨的前驅(qū)物,并且參與光化學(xué)煙霧污染的生成,NO2還是一種溫室氣體。這些氮氧化物對(duì)人類的健康和生態(tài)環(huán)境都會(huì)產(chǎn)生嚴(yán)重的危害。NOx形成機(jī)理和釋放特性的研究是進(jìn)行氮氧化物危害評(píng)價(jià)、法規(guī)制定和排放控制的重要基礎(chǔ),因此開展這方面的研究具有重要的科學(xué)和實(shí)際意義。
2、> 氧/燃料燃燒技術(shù)是一種代替?zhèn)鹘y(tǒng)空氣燃燒,有效減少CO2排放的燃煤新技術(shù)。在氧/燃料燃燒方式下,空氣中分離出的氧氣與循環(huán)煙氣替代了傳統(tǒng)煤粉燃燒方式下的空氣,這樣能得到高純度的二氧化碳,從而降低了二氧化碳捕獲的成本。在氧/燃料燃燒方式下,分子氮的量很低,這會(huì)抑制熱力型NOX與快速型NOX的形成,從而降低整體NOX的排放率。普遍的結(jié)論是氧/燃料燃燒方式下NOX的排放量能減少到空氣燃燒方式下的1/3到1/2,其主要原因與氧/燃料燃燒方式下
3、的揮發(fā)份和煤焦有關(guān)。煤中含有大量礦物質(zhì),如Ca,Fe等,這些礦物質(zhì)對(duì)煤熱解及燃燒的過(guò)程都有很大的影響,它們對(duì)含氮物的釋放特性也有各種不同的作用。本文從氧/燃料燃燒方式下NOX的排放量減少的原因著手,分析了CO2氣氛下含氮物(HCN,NH3,NO和焦氮)的釋放特性,以及煤焦燃燒和煤焦與循環(huán)煙氣中NO反應(yīng)的特性。并且在此基礎(chǔ)上分析了鈣和鐵在反應(yīng)過(guò)程中對(duì)含氮物釋放特性的影響。本文主要內(nèi)容如下:
應(yīng)用酸洗的化學(xué)方法,以及物理混合和浸溶
4、等礦物質(zhì)添加方法來(lái)研究鈣對(duì)煤熱解過(guò)程含氮物釋放特性的影響。在傳統(tǒng)空氣燃燒方式下,N2是主導(dǎo)氣體。在氧/燃料燃燒方式下,循環(huán)后煙氣中CO2濃度可達(dá)90%以上。實(shí)驗(yàn)中煤粉熱解氣氛分別為N2和CO2,用來(lái)研究熱解氣氛的不同引起的含氮物分布的差異。高濃度的N2會(huì)改變熱解過(guò)程中的氮平衡,CO2氣體會(huì)與NOX前驅(qū)物發(fā)生反應(yīng),所以這兩個(gè)氣氛對(duì)熱解過(guò)程中含氮物釋放特性分別會(huì)有很大的影響。同時(shí)在實(shí)驗(yàn)中也選用了不參與反應(yīng)的惰性氣體Ar為熱解氣氛,作為分析比
5、較。結(jié)果發(fā)現(xiàn),在分別添加(CH3COO)2Ca,Ca(OH)2和CaCl2時(shí),焦產(chǎn)率隨著鈣的添加量的增加而降低。鈣的添加對(duì)熱解過(guò)程中HCN和NH3的生成的作用取決于添加鈣的種類以及數(shù)量。Ar氣氛下鈣的添加能降低HCN和NH3的生成,而在N2氣氛下鈣的添加卻能提高HCN和NH3的生成。在CO2氣氛下在熱解氣體中沒(méi)有測(cè)量到NH3的濃度。但是在CO2氣氛下測(cè)量到了NO的濃度,而且NO的生成隨著鈣的添加量的增加而減少。
通過(guò)石英管式爐
6、煤熱解實(shí)驗(yàn)分析了不同熱解氣氛和不同氯化鐵添加方式對(duì)含氮物釋放特性的影響。氯化鐵添加方式包含兩種,一種是物理混合,另一種是煤樣與氯化鐵的水溶液混合。熱解氣氛有N2,CO2和Ar。實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn),在1000°C溫度下,Ar氣氛下熱解時(shí),酸洗煤添加氯化鐵會(huì)抑制HCN的生成。但是在N2氣氛下,HCN生成的量卻增加,這是由于高濃度的N2抑制了氯化鐵的作用。在CO2氣氛下,HCN的量明顯降低,這是由于在CO2氣氛下氯化鐵不僅促進(jìn)揮發(fā)分的二次分解,還促
7、進(jìn)了焦氮的轉(zhuǎn)化。在Ar和N2氣氛下熱解時(shí),兩種氯化鐵的添加方式都能大幅度地降低NH3的生成。在CO2氣氛下沒(méi)有測(cè)到NH3的量。
采用物理混合添加氧化鐵,研究了鐵對(duì)傳統(tǒng)空氣燃燒和氧/燃料燃燒方式下煤焦燃燒生成的NO的影響。在800°C溫度下CO2氣氛中生成的煤焦顆粒尺寸比N2氣氛下大,但是在1300°C時(shí),煤焦顆粒卻變小。這是由于煤焦與CO2反生氣化反應(yīng)而引起的顆粒破碎。鐵的添加能促進(jìn)NO的轉(zhuǎn)化率,而且鐵的作用隨著反應(yīng)的進(jìn)行而增
8、強(qiáng),并在最后保持穩(wěn)定。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在氧/燃料燃燒方式下添加鐵更能促進(jìn)煤焦反應(yīng)過(guò)程中NO的生成。
最后用高溫沉降爐制焦,通過(guò)在石英管式爐中煤焦與NO的反應(yīng),研究了氧化鐵對(duì)CO2焦和NO反應(yīng)的影響,并分析了CO對(duì)該反應(yīng)的作用。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,對(duì)于Ar焦與NO反應(yīng),添加氧化鐵能促進(jìn)反應(yīng)的進(jìn)行。煤焦中添加氧化鐵后,NO釋放的濃度的峰值比不添加氧化鐵時(shí)要降低16%,而且從此開始,氧化鐵對(duì)煤焦與NO反應(yīng)的作用一直持續(xù)。煤焦與NO的反應(yīng)是一
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