獨(dú)居石—磷灰石玻璃陶瓷固化體的制備與性能研究.pdf

1、安全有效的處理放射性核廢物在核能使用過程中是不可輕視的重大問題。玻璃陶瓷固化體兼有玻璃固化體和陶瓷固化體的優(yōu)點(diǎn)，是固化高放廢物(HLW)較理想的基材之一。本文研究了獨(dú)居石玻璃陶瓷固化體和磷灰石玻璃陶瓷固化體，選用組成為26Fe2O3-64P2O5-10B2O3的鐵磷酸鹽玻璃為基礎(chǔ)玻璃，結(jié)合我國高放廢液的特點(diǎn)，模擬含Ce、La、Sr、Cr等核素的高放廢液。研究了獨(dú)居石晶相生長對(duì)固化體化學(xué)穩(wěn)定性的影響，分析了獨(dú)居石玻璃陶瓷固化體系列的XRD

2、圖譜、SEM照片和ICP化學(xué)穩(wěn)定性；在磷灰石玻璃陶瓷固化體的研究中更改已有的一次燒成制備法，采用先熔制基礎(chǔ)玻璃，然后燒成固化體的兩步法制備磷灰石玻璃陶瓷固化體；通過摻加Sr、CaF2總質(zhì)量不同比例的核廢物變化和燒成溫度的改變，合成一系列主晶相為獨(dú)居石晶相和磷灰石晶相的玻璃陶瓷固化體。通過DTA及XRD圖譜，分析固化體中晶相成核溫度和核生長以及固化體中晶相情況。得出如下結(jié)論：
　　 (1)獨(dú)居石晶相生長情況對(duì)獨(dú)居石玻璃陶瓷固化體化

3、學(xué)穩(wěn)定性有重要影響，晶相分布越均勻、晶粒尺寸相差越小，元素浸出率越低。當(dāng)原料粒度d<48um，升溫速率為2℃/min時(shí)，固化體28天的質(zhì)量浸出率為0.239g·m-2·d-1，La元素的歸一化浸出率為4.632×10-5g·m-2·d-1，F(xiàn)e元素的歸一化浸出率為9.234×10-5g·m-2·d-1。
　　 (2)磷灰石玻璃陶瓷固化體對(duì)高放廢物的包容量可達(dá)60wt％。當(dāng)基礎(chǔ)玻璃質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于40wt％較多時(shí)，固化體樣品經(jīng)燒結(jié)后成

4、型性較差。當(dāng)基礎(chǔ)玻璃質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于40wt％較多時(shí)，固化體中晶相除氟磷灰石主晶相外，還存在其他晶相。
　　 (3)獨(dú)居石-磷灰石玻璃陶瓷固化體在550℃左右和850℃左右兩個(gè)溫度段分別析出磷灰石晶相和獨(dú)居石晶相，當(dāng)開始成核溫度升高時(shí)，磷灰石晶相比例增大，固化體的質(zhì)量浸出率增大，樣品表面侵蝕嚴(yán)重。開始成核溫度為550℃時(shí)，28天樣品的質(zhì)量浸出率為1.028×10-2 g·m-2·d-1開始成核溫度為600℃時(shí)，28天樣品的質(zhì)量浸出率