鈣鈦礦太陽能電池載流子遷移率的理論研究.pdf

1、在科技日新月異、國民生活質(zhì)量日益變好的今天，環(huán)境污染和能源危機依舊是當今社會面臨的兩大主要問題。隨著傳統(tǒng)能源的消耗，尋找一種新型的清潔能源迫在眉睫。在眾多的新型清潔能源中，太陽能憑借其普遍性、無害、儲量豐富以及長久性成為日后綠色清潔能源的首選。在眾多的太陽能電池中，鈣鈦礦薄膜太陽能電池(PSCs)脫穎而出，在短短的四、五年時間內(nèi)，它的光電轉(zhuǎn)換效率由最開始的3.8％快速提高到22.1％，并在2013年被Science雜志評為“十大科學突破

2、”之一。它高效的光電轉(zhuǎn)換效率主要是由于電池內(nèi)部的光吸收層（鈣鈦礦半導(dǎo)體）材料具有較長的激子擴散長度，而載流子遷移率是半導(dǎo)體材料擴散長度的決定性因素之一。
　　本文以馬庫斯(Marcus-Hush)理論和密度泛函（Density Functional Theory，DFT）理論為基礎(chǔ)，使用Gaussian09軟件和Amsterdam Density Function(ADF2012)軟件計算了鈣鈦礦晶體(CH3NH3PbX3，X=C

3、l，Br，I)電荷傳輸?shù)奈⒂^物理量——分子內(nèi)振動（內(nèi)重組能λ）和分子間電子耦合積分（電荷轉(zhuǎn)移V），再根據(jù)上述參量對鈣鈦礦晶體的載流子遷移率及其各向異性進行了理論研究。
　　本文的主要工作:(1)推導(dǎo)了一維無限深勢阱下的弗蘭克-康登公式;(2)構(gòu)建不同的鈣鈦礦晶體結(jié)構(gòu)，選用不同的基組泛函對其結(jié)構(gòu)進行優(yōu)化，并選擇出合適的基組泛函;(3)應(yīng)用Gaussian09軟件對截取的結(jié)構(gòu)進行優(yōu)化，模擬計算出所選結(jié)構(gòu)的絕熱/垂直電離勢（IP）、絕熱

4、/垂直親和勢（EA）、電子離去勢(EEP)、空穴離去勢(HEP)和內(nèi)重組能λ等;(4)應(yīng)用ADF2012軟件計算二聚體的電子耦合積分V;(5)計算不同的鈣鈦礦晶體沿著3個晶軸方向的載流子遷移率變化情況;(6)計算鉛碘鈣鈦礦晶體在5個低指數(shù)晶面上載流子遷移率的各項異性，并對這種差異性進行比較分析。
　　比較所得結(jié)果發(fā)現(xiàn):鈣鈦礦晶體主要以傳輸電子為主，即為n型半導(dǎo)體;在鈣鈦礦材料中鹵素對載流子遷移率的大小有一定的影響，-Br為最大，-