氧化石墨烯類材料增強(qiáng)聚合物基納米復(fù)合材料的制備與研究.pdf

1、近年來(lái)，隨著便攜式和可穿戴電子設(shè)備向小型輕薄多功能化方向的迅速發(fā)展進(jìn)一步促進(jìn)了集成電路的高功率密度化，為保證電子元器件長(zhǎng)時(shí)間可靠運(yùn)行，對(duì)電路熱量的有效管理成為關(guān)鍵。石墨烯材料具有優(yōu)異的熱、力學(xué)等性能，被廣泛用于提高電子封裝用聚合物復(fù)合材料的熱性能，但復(fù)合材料的熱性能仍然與人們基于石墨烯材料優(yōu)異性能所產(chǎn)生的預(yù)期相距較遠(yuǎn)，因此復(fù)合材料的熱性能仍具有很大的提升空間。本論文以氧化石墨烯類材料（Graphene oxide，GO）為導(dǎo)熱填料，以環(huán)

2、氧樹(shù)脂為基體，研究了GO類材料對(duì)聚合物基體固化反應(yīng)的影響，提出了進(jìn)一步提高GO/聚合物基復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的方法，分析了GO類材料在提高聚合物基體導(dǎo)熱性能的同時(shí)又增強(qiáng)熱穩(wěn)定性能的機(jī)理。主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)論如下:
　　(1)采用原位固化法制備了系列(0.5，1，2，2.2，2.5，3wt％)多層氧化石墨烯(Multi-layergraphene oxide，MGO)/環(huán)氧樹(shù)脂復(fù)合材料，結(jié)果表明2wt％MGO復(fù)合材料的熱導(dǎo)率最大，為純環(huán)氧

3、樹(shù)脂的2.03倍?；趯?shí)時(shí)活化能研究發(fā)現(xiàn)了2wt％MGO導(dǎo)熱鏈?zhǔn)构袒笃谀軌炯眲≡黾?，但同時(shí)環(huán)氧樹(shù)脂復(fù)合材料的固化程度也在增加，然而這種固化程度的差異在經(jīng)過(guò)老化或熱退火之后會(huì)消失，這表明大量來(lái)自2wt％MGO導(dǎo)熱鏈的-OH，為孤立的/被困的剩余環(huán)氧分子突破能壘進(jìn)行環(huán)氧分子-MGO反應(yīng)提供了關(guān)鍵驅(qū)動(dòng)力。針對(duì)MGO特殊的層狀結(jié)構(gòu)，提出了一種改進(jìn)的縮核模型用于解釋在環(huán)氧分子-MGO插層反應(yīng)過(guò)程中阻力的變化。研究結(jié)果表明，通過(guò)促進(jìn)插層交聯(lián)反應(yīng)的

4、發(fā)生有利于進(jìn)一步提高復(fù)合材料的熱導(dǎo)率，但是反應(yīng)阻力逐漸變大。根據(jù)動(dòng)力學(xué)研究，提出了一種針對(duì)固化反應(yīng)過(guò)程的優(yōu)化方法用于促進(jìn)插層交聯(lián)反應(yīng)，研究結(jié)果表明僅通過(guò)將后處理溫度提高30℃就能夠進(jìn)一步提高復(fù)合材料的熱導(dǎo)率，為純環(huán)氧樹(shù)脂的2.96倍。
　　(2)采用原位固化法制備了系列氧化石墨烯納米片(Graphene oxidenanoplatelet，GONP)/環(huán)氧樹(shù)脂復(fù)合材料，研究了兩種GONP（r-GONP和f-GONP，片徑相近）的形

5、貌特征、表面官能團(tuán)含量、在基體中的分散/剝離狀態(tài)、界面結(jié)合強(qiáng)度等對(duì)環(huán)氧樹(shù)脂復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能、Tg以及尺寸/結(jié)構(gòu)熱穩(wěn)定性的影響。研究結(jié)果表明:r-GONP(厚34nm)表面較平滑，呈相對(duì)剛性片狀，而f-GONP(厚7nm)表面折皺起伏，呈柔性薄紗狀;在不同含量下r-/f-GONPs在基體中都能夠被進(jìn)一步剝離和均勻分散（除了3wt％f-GONP出現(xiàn)重新堆疊）。相同含量下復(fù)合材料的熱導(dǎo)率遵循如下規(guī)律:r-GONP/環(huán)氧樹(shù)脂復(fù)合材料＞f-GO