納米流體中CO2水合物生成特性的實驗研究.pdf

1、氣體水合物的高效快速生成是水合物技術(shù)工業(yè)化應(yīng)用的基礎(chǔ)，實驗從氣體水合物生成的傳熱傳質(zhì)過程出發(fā)，借鑒納米流體的高傳熱傳質(zhì)特性，并基于氣體水合物技術(shù)工業(yè)化應(yīng)用過程的偏酸性環(huán)境，選用納米石墨顆粒作為促進 CO2水合物生成的添加劑，并通過實驗分別研究了納米石墨流體的表面張力特性、CO2水合物生成的相平衡特性、動力學(xué)特性及相關(guān)的影響因素，在此過程中建立起納米石墨懸浮液中氣體水合物生成相平衡的預(yù)測模型并關(guān)聯(lián)了釜式氣體水合物生成裝置內(nèi)流體的雷諾數(shù)與氣

2、體水合物的生成速率關(guān)系，得到了以下四個方面的結(jié)論：
　　表面張力特性的研究表明：納米石墨顆粒懸浮液的表面張力隨顆粒濃度的升高呈現(xiàn)先降低后升高的趨勢，且隨顆粒濃度的不同，其溶液的表面張力對溫度的響應(yīng)有著較大的差別：當顆粒濃度較低時，反應(yīng)液的表面張力隨溫度升高到一定值后會有較大幅度的下降，而當濃度較大時，表面張力隨溫度變化較小甚至不變，但從整體上看，納米石墨顆粒的引入對反應(yīng)液的表面張力影響較小。
　　納米石墨懸浮液中 CO2水合

3、物的相平衡研究表明：顆粒的引入使得CO2水合物的生成相平衡曲線左移，其不利于氣體水合物的生成。但顆粒的濃度對 CO2水合物生成的相平衡特性幾乎沒有影響。此外，基于納米石墨顆粒懸浮液特性的而建立的水合物生成相平衡模型的平均相對誤差在4.7~6.1之間，與實驗結(jié)果吻合較好，但對低濃度的溶液，該模型的適用性較差。
　　納米石墨顆粒對 CO2水合物生成的影響研究表明：在溫度為277.15 K、初始壓力不同的條件下納米石墨懸浮液體系中CO2

4、水合物的生成誘導(dǎo)時間有了大幅度的降低，相較于純水，其降低幅度達到了80.8％。但CO2氣體的消耗量相較于純水卻提高了12.8％，且該體系中 CO2水合物的生成過程在400 min內(nèi)完成了總過程的98.8％。
　　此外，納米石墨懸浮液中 CO2水合物生成影響因素的研究表明：納米石墨顆粒對 CO2水合物的生成促進作用存在著一個最佳溫度。溫度較低時，其對水合物的生成無促進作用，而溫度較高時，水合物的促進效果也有所下降，但濃度對水合物生成

5、速率及壓降幅度的影響較??；而當其它條件不變，通過改變轉(zhuǎn)速而導(dǎo)致水合物反應(yīng)釜內(nèi)的流動處于過渡區(qū)（100＜Re＜1000）時，水合物的生成速率及壓降幅度隨著雷諾數(shù)的增大而提高，而處于紊流區(qū)（Re＞1000）時卻出現(xiàn)了一定程度的下降，這說明釜內(nèi)流體橫向的流動有利于促進水合物的生成，而上下循環(huán)對水合物的生成會產(chǎn)生不利的影響。此外，納米石墨懸浮液中 CO2水合物生成的壓降速率及幅度隨著顆粒粒徑的增大而減小，這主要是由于納米石墨顆粒粒徑所影響的微孔

6、的孔隙占有率在與粒徑所影響的傳熱效果增強的競爭優(yōu)勢中所導(dǎo)致的傳質(zhì)影響強于傳熱影響。
　　上述結(jié)果表明，納米石墨流體對水合物生成的促進作用與傳統(tǒng)添加劑存在著較大的差別，其高傳熱特性、巨大的比表面積及其晶種作用是其促進氣體水合物生成的主要方式，但該體系中，水合物的生成控制過程主要取決于氣液間的傳質(zhì)過程。
　　基于上述的研究結(jié)果，未來通過對納米石墨進行表面微處理及其與熱力學(xué)促進劑進行復(fù)配是該系列高效促進劑開發(fā)的研究重點。而低濃度條