鉭基納米材料的形貌控制及光催化制氫性能研究.pdf

1、鉭基納米光催化材料具有較高的導(dǎo)帶位置，其光生電子有較強(qiáng)的還原能力，因此，使其在光催化分解水制取氫氣領(lǐng)域有著非常廣闊的前景。本文采用水熱法和煅燒法成功制得了(NH4)2Ta2O3F6納米管、Ta2O5納米片、Na2Ta2O6和NaTaO3納米粒子光催化劑。并研究了負(fù)載貴金屬Pt對(NH4)2Ta2O3F6納米管和Ta2O5納米片光催化制氫活性的影響。本文運(yùn)用SEM、TEM、EDS、XRD、BET、XPS和UV-Vis DRS等測試方法，討

2、論了所制備光催化劑的形貌、大小、元素組成、晶體結(jié)構(gòu)以及對光譜的響應(yīng)區(qū)域，并對其光催化分解水制取氫氣的活性進(jìn)行了研究和探討。
　　首先，采用水熱合成法，在不同的水熱條件下制得了形貌不同的鉭基納米材料。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在HF為0.2 mL，水熱溫度180℃，水熱時間為24 h這一條件下，合成的(NH4)2Ta2O3F6納米管較長，管徑均一，且為暴露｛202｝晶面的斜方晶系(NH4)2Ta2O3F6單晶半導(dǎo)體材料。DRS測試顯示，(NH4

3、)2Ta2O3F6納米管在紫外光區(qū)域有很強(qiáng)的吸收，且光催化劑的禁帶寬度是3.67 eV。同時，對樣品進(jìn)行了9個小時的制氫循環(huán)穩(wěn)定性測試，可知納米管有很好的制氫穩(wěn)定性。為了提高(NH4)2Ta2O3F6納米管的光催化制氫活性，運(yùn)用了光化學(xué)還原法，在(NH4)2Ta2O3F6納米管的表面上負(fù)載了Pt貴金屬。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)Pt的負(fù)載量為0.6％時，其光催化分解水制氫活性最高，是未負(fù)載(NH4)2Ta2O3F6納米管的1.46倍。
　　

4、其次，以(NH4)2Ta2O3F6納米管為前驅(qū)體，在不同的煅燒條件下對樣品進(jìn)行了煅燒，從SEM的分析結(jié)果可知，在300℃煅燒2 h的條件下，制備出了厚度均一，棱角清晰的納米片狀結(jié)構(gòu)的樣品。由XRD分析結(jié)果表明，所制得的納米片為斜方晶系的Ta2O5，并且該樣品有很好的結(jié)晶度。在紫外光照射下，對制備的Ta2O5納米片和商業(yè) Ta2O5的光催化制氫活性和循環(huán)穩(wěn)定性進(jìn)行了測試，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Ta2O5納米片的制氫活性是商業(yè)Ta2O5的3倍，且兩

5、種Ta2O5均具有很好的制氫穩(wěn)定性。此外，對Ta2O5納米片進(jìn)行了貴金屬Pt的負(fù)載，并對其在不同體系中的可見光催化制氫活性進(jìn)行了測試。
　　最后，運(yùn)用水熱合成法，在不同的NaOH濃度下，制備出了Na2Ta2O6和NaTaO3納米粒子光催化劑。SEM分析顯示，所制備的樣品均為尺寸很小的納米粒子。XRD分析結(jié)果表明，當(dāng)NaOH濃度由0.5 mol/L增大到1.0 mol/L時，所制備的樣品由Na2Ta2O6轉(zhuǎn)變?yōu)?NaTaO3。同時，