納米材料在提高飲用水水質(zhì)水量方面的應(yīng)用及其作用機(jī)制.pdf

1、水資源短缺和污染已危及與人類生存息息相關(guān)的飲用水供給和安全，提高飲用水的水質(zhì)與水量刻不容緩。近年來，納米材料的研究促進(jìn)了水處理技術(shù)的發(fā)展，并使光催化氧化和膜分離技術(shù)在提高飲用水水質(zhì)水量方面發(fā)揮了重要作用。
　　在光催化氧化技術(shù)中，復(fù)合催化劑 BiVO4/Co3O4可有效解決可見光響應(yīng)的BiVO4存在的問題而呈現(xiàn)高催化活性。NDEA是飲用水消毒副產(chǎn)物亞硝胺類的一種，在環(huán)境中廣泛存在且致癌性強(qiáng)。活性氧的組成對光催化反應(yīng)進(jìn)程有非常重要的

2、作用，并在亞硝胺降解過程中直接影響其徹底去除效率。
　　本文利用可見光響應(yīng)的BiVO4/Co3O4光催化降解高致癌性 N-亞硝基二乙胺（NDEA），測定其降解效率、降解產(chǎn)物分布和活性氧組成。結(jié)果表明，超氧自由基（O2?-）和空穴（h+）可在催化劑的表面優(yōu)先產(chǎn)生并直接攻擊NDEA，對NDEA的降解效率起主要作用。單線態(tài)氧（1O2）在降解NDEA的過程中主要控制著產(chǎn)物二乙胺（DEA）和NO3-的分布。羥基自由基（?OH）可促進(jìn)NDEA

3、降解產(chǎn)物DEA的再降解，避免DEA與NO2-二次合成NDEA。O2?-對NDEA的亞硝基基團(tuán)的作用較為明顯，抑制O2?-可減少NO2-的生成，從而避免NO2-與DEA再結(jié)合。過氧化氫（H2O2）與其他活性氧的協(xié)同作用促進(jìn)NDEA的降解。乙胺（EA）并不是由單一活性氧路徑形成的，而是各種活性氧綜合作用的結(jié)果?；钚匝醯姆植紝DEA的徹底降解和產(chǎn)物分布有重要影響，不同的活性氧在NDEA的降解體系中充當(dāng)著不同的角色，所以，本次研究從活性氧的角

4、度出發(fā)，為飲用水污染物徹底降解提供理論依據(jù)。BiVO4/Co3O4被光激發(fā)后，e-快速轉(zhuǎn)移至BiVO4上并捕捉催化劑表面的分子氧形成強(qiáng)氧化性的O2?-，h+迅速轉(zhuǎn)移至Co3O4上具有更強(qiáng)的氧化能力，從而影響后續(xù)活性氧在光催化體系中的分布。所以，復(fù)合催化劑特殊的能帶結(jié)構(gòu)可直接影響活性氧的組成。
　　在膜分離技術(shù)中，層狀排列氧化石墨烯膜充分發(fā)揮GO單分子層片狀結(jié)構(gòu)和機(jī)械強(qiáng)度的特點(diǎn)，以層間間距為主要運(yùn)輸通道實(shí)現(xiàn)膜的高通量和高選擇性的性能

5、。本文將SiO2氨基化后作為帶正電的納米粒子與GO靜電層層組裝制備新型層狀排列GO膜，并利用SiO2尺寸大小可調(diào)的特性實(shí)現(xiàn)層間間距可調(diào)。結(jié)果表明：3-氨基丙基三乙氧基硅烷（APTES）成功接枝在 SiO2表面，并使其帶有與GO電量相近電性相反的電荷。
　　在 PVDF膜表面利用靜電層層組裝法組裝不同層數(shù)（一、二、三、五層） GO-(APTES-SiO2)-GO后，膜的純水通量和截留率均比PVDF膜有明顯提高。純水通量和截留率分別隨

6、著靜電組裝 GO-(APTES-SiO2)-GO層數(shù)的增多而降低和升高。對比發(fā)現(xiàn)組裝一層 GO-(APTES-SiO2)-GO時膜性能最佳（純水通量高達(dá)563.87 L/(m2?h)，BSA的截留率為82.24％）。在PVDF膜表面利用靜電作用將不同尺寸的APTES-SiO2（15、30、40、50nm），與GO組裝制備不同層間間距的層狀排列 GO膜，可同時實(shí)現(xiàn)高通量（>500 L/m2/h）和高選擇性（BSA截留率>75%）。不同尺寸