BaO-SiO2、BaO-Lu2O3二元系相圖的熱力學優(yōu)化與計算.pdf

1、新發(fā)現(xiàn)的單一相白光熒光粉具有低色溫、高顯色、色坐標可調(diào)、較高光效等優(yōu)點而顯現(xiàn)出重要的應用前景，但其基質(zhì)體系 BaO-Lu2O3-SiO2相圖及熱力學知識的嚴重缺乏阻礙了材料制備工藝改進和性能提升。本論文作為系列研究的一部分，聚焦于BaO-Lu2O3-SiO2三元系的兩個邊二元系，研究BaO-SiO2、BaO-Lu2O3二元體系的相圖及熱力學。采用CALPHAD技術(shù)與實驗研究相結(jié)合的方式展開研究，實驗測定BaO-Lu2O3體系部分低溫相關(guān)

2、系；采用雙亞晶格模型，建立高溫液相模型，優(yōu)化計算 BaO-SiO2、BaO-Lu2O3二元系相圖。研究獲得的自洽相圖與熱力學、熱力學模型及建立方法，將為BaO-Lu2O3-SiO2三元系的優(yōu)化計算提供基礎數(shù)據(jù)，同時也為冶金、材料領(lǐng)域的相關(guān)研究提供借鑒。主要取得的工作結(jié)果如下：
　?。?） BaO-SiO2體系：基于已有實驗相圖和熱力學數(shù)據(jù)，采用雙亞晶格模型(Ba2+)P(O2–,SiO44–,SiO20)Q描述高溫液相的Gibbs

3、自由能，對BaO-SiO2二元系相圖進行了熱力學優(yōu)化與計算。計算獲得了 Ba2SiO4，BaSi2O5，BaSiO3，Ba2Si3O8，Ba3Si5O13， Ba3SiO5，Ba5Si8O21七個中間相的 Gibbs自由能，這些數(shù)據(jù)很好地重現(xiàn)了實驗相圖值；在富SiO2端，獲得了與實驗數(shù)據(jù)更加吻合的液相線；計算的SiO2活度曲線與實驗數(shù)據(jù)吻合良好，BaO的活度曲線與實驗值在BaO的摩爾分數(shù)x(BaO)為50％～80%范圍時有差別，可能是實

4、驗誤差所致；同時給出了液相混合Gibbs自由能。
　?。?）BaO-Lu2O3體系：1373、1573和1773 K的溫度下實驗證實僅有Ba3Lu4O9一個中間化合物的存在；采用(Ba2+,Lu3+)P(O2-)Q雙亞晶格模型描述離子液相，計算得到了與實驗結(jié)果相符的BaO-Lu2O3二元系相圖，計算的中間相 Ba3Lu4O9的Gibbs自由能與實驗數(shù)據(jù)在誤差范圍內(nèi)吻合良好，900、1250 K時BaO-Lu2O3體系液相的混合Gi