V-MCM-41分子篩的改性及其在甲苯氧化制苯甲醛中的應(yīng)用研究.pdf

1、具有有序性、規(guī)則的大孔道和較大的比表面積等優(yōu)點(diǎn)的MCM-41介孔分子篩,同時(shí)也是理想的金屬和金屬氧化物的載體。而純硅MCM-41介孔材料的缺點(diǎn)是:除了不具備催化氧化的能力外其離子交換能力相對較小,酸含量和酸強(qiáng)度也相對較低。因此在其骨架中加入具有氧化還原能力的金屬或金屬氧化物以改善其性能,同時(shí)也提高了水熱穩(wěn)定性等,與此相應(yīng)的擴(kuò)大了介孔分子篩在催化領(lǐng)域的應(yīng)用前景。
　　 作為有機(jī)合成重要的中間體,苯甲醛從甲苯氧化制得具有一定的困難,

2、因此挑選和制備出高活性的催化劑是研究甲苯氧化催化的重要之處。環(huán)境污染日益嚴(yán)重的今天,研究出無污染的氧化劑、催化劑等是具有重要的應(yīng)用背景和科學(xué)意義。
　　 本文采用三乙醇胺絡(luò)合物法制備V-MCM-41,并用Mn、Co以及制備V-ZSM-5/MCM-41復(fù)合分子篩對其進(jìn)行改性,并將其應(yīng)用于以氧氣為氧化劑的甲苯氧化制苯甲醛反應(yīng)中。
　　 第一部分,將Co改性過的V-MCM-41介孔分子篩應(yīng)用到反應(yīng)中,并對其性能進(jìn)行研究。對分子

3、篩的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征的手段分別為XRD、BET、IR、UV-vis等。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,V被加入到骨架中,而通過浸漬法加入的Co并沒有進(jìn)入到骨架中而是高度分散在孔道的表面。對反應(yīng)工藝進(jìn)行了研究并得出來最佳條件:反應(yīng)溫度80℃、空氣流速300mL/min,用0.1g催化劑反應(yīng)2h?？傻帽郊兹┑氖章蕿?0％。
　　 第二部分,用浸漬法將Mn加入到V-MCM-41分子篩中,同樣通過以上手段進(jìn)行表征,與第一部分相同的工藝條件下,考察Mn/V-M