基于生物分子穩(wěn)定的納米金催化劑的制備、表征與催化性能研究.pdf

1、負(fù)載型金催化劑是近二十年來發(fā)展起來的一種新型催化材料，以其良好的低溫催化性能受到學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注。然而，由于在反應(yīng)過程中存在聚集長大、溶脫及其表面碳酸鹽的積累等原因，使得催化劑活性迅速降低乃至失活，這已經(jīng)成為制約其工業(yè)應(yīng)用的瓶頸。本論文通過兩條途徑來解決此問題，一是制備氧化鈦包裹的金納米催化劑來抑制金粒子的聚集長大，二是制備殼聚糖修飾活性炭負(fù)載納米金催化劑，通過殼聚糖的有機(jī)基團(tuán)來穩(wěn)定金納米粒子，兩種方法均提高了催化劑的催化活性及

2、其穩(wěn)定性。采用N2-物理吸附、紫外-可見漫反射光譜（UV-vis DRS）、X-射線衍射（XRD）、透射電鏡（TEM）X-光電子能譜（XPS）等對(duì)催化劑進(jìn)行了表征，得到如下具有創(chuàng)新性的結(jié)果與結(jié)論：
　　 1．以大腸桿菌為模板，成功制備了氧化鈦包裹的納米金催化劑Au@TiO2。表征結(jié)果顯示：該催化劑維持了大腸桿菌的桿狀結(jié)構(gòu)，以大腸桿菌為模板生成的孔道結(jié)構(gòu)在一定程度上抑制了金粒子的聚集長大。將該催化劑用于CO氧化反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)當(dāng)菌體用量

3、為100mL或150mL時(shí)，制得的金催化劑可在80oC下將CO完全氧化。
　　 2．制備并表征了一系列Au/C催化劑，在溫和的反應(yīng)條件下，以空氣為氧化劑且不添加任何其它溶劑，考察了金催化劑對(duì)苯甲醇液相選擇氧化反應(yīng)的催化性能，發(fā)現(xiàn)活性炭載體預(yù)處理方式、催化劑制備方法等對(duì)其催化活性有顯著的影響。其活性順序如下：
　　 活性炭預(yù)處理方式：HCl處理﹥HNO3處理﹥未處理；
　　 催化劑制備方法：膠體負(fù)載法﹥等體積浸漬法

4、
　　 3．利用殼聚糖分子對(duì)氧化物載體的改性作用以及其中的氨基等基團(tuán)對(duì)金納米粒子的保護(hù)作用，制備了殼聚糖-活性炭復(fù)合載體及其負(fù)載的Au催化劑。結(jié)構(gòu)表征與催化活性結(jié)果顯示：殼聚糖的添加沒有改變催化劑的孔結(jié)構(gòu)。適量的殼聚糖有助于催化劑活性與穩(wěn)定性的提高，當(dāng)殼聚糖含量為5％時(shí)，催化活性最高，苯甲醛收率可達(dá)2.7％。
　　 4.考察了催化劑制備方法對(duì)活性的影響。發(fā)現(xiàn)制備方法明顯影響金粒子的大小和分散性。金粒子越小、分散性越好，催