超臨界流體制備石墨烯基無機(jī)納米復(fù)合材料及其應(yīng)用的初步研究.pdf

1、自從石墨烯被成功發(fā)現(xiàn)以來，以其優(yōu)異的力學(xué)、電學(xué)、熱學(xué)等特殊性能，在物理、化學(xué)、新材料等學(xué)科領(lǐng)域成為多方研究的焦點(diǎn)，這多歸功于石墨烯具有的獨(dú)特的的二維片層結(jié)構(gòu)。本論文主要研究討論了氧化石墨的制備、還原方法以及在無機(jī)新材料領(lǐng)域的初步應(yīng)用。主要內(nèi)容包括:
　　1.首先利用經(jīng)典的Hummers法成功制得含有豐富官能團(tuán)的氧化石墨，通過高溫快速膨脹法制得了熱解還原石墨烯。通過FT-IR、UV-Vis、TEM、XPS、XRD等分別考察了氧化石墨

2、和石墨烯的結(jié)構(gòu)特征，結(jié)果表明氧化石墨表明含有豐富的含氧基團(tuán)，有助于對氧化石墨進(jìn)行各種功能化研究;而熱解還原石墨烯中則含有很少的含氧基團(tuán)，石墨烯的大π共軛結(jié)構(gòu)得到了恢復(fù)。各種測試表明我們得到了幾乎單層的石墨烯納米片層。
　　2.在本實(shí)驗(yàn)中我們分別以氧化石墨作為載體材料，以鈦酸異丙酯作為前驅(qū)體，利用超臨界乙醇優(yōu)異的的分散能力和還原性，制得了晶型完善的銳鈦礦TiO2/石墨烯納米復(fù)合材料。XRD測試說明已經(jīng)成功制得了結(jié)晶完善的銳鈦礦納米晶

3、體，由于超臨界流體具有優(yōu)異的分散性、溶解能力，TEM測試發(fā)現(xiàn)二氧化鈦呈現(xiàn)為有規(guī)則的顆粒，且分散均勻，平均粒徑為8.24nm，粒徑較為均一，在催化劑、太陽能電池材料等方面具有較大的應(yīng)用潛力。
　　3.本實(shí)驗(yàn)分別選用熱解還原石墨烯(TrG)和氯鉑酸為起始材料，以甲醇-水體系作為共溶劑，在超臨界CO2流體輔助下制備得到Pt/TrG納米復(fù)合材料。對納米復(fù)合材料進(jìn)行TEM、XRD、XPS測試，結(jié)果表明甲醇對金屬前驅(qū)體具有很好的還原作用，在超

4、臨界狀態(tài)下，金屬納米粒子可以均勻分布在石墨烯片層上，而且相比傳統(tǒng)方法，金屬粒子具有更小的粒徑(2.35nm);電化學(xué)催化甲醇結(jié)果表明，通過超臨界技術(shù)制備得到的Pt/TrG催化劑與Pt/CB和Pt/MWNT復(fù)合物相比，具有更高的活性和穩(wěn)定性。結(jié)果證明超臨界流體技術(shù)在新材料的開發(fā)方面具有很大的優(yōu)越性。
　　4.我們分別以氧化石墨作(GO)為起始材料，以乙酰丙酮鉑作為金屬前驅(qū)體，以溫和、無毒、環(huán)境友好的二甲基胺硼烷作為還原劑，在超臨界C

5、O2輔助下，一步還原直接制備得到Pt/CCG納米復(fù)合材料。通過TEM、XRD、XPS測試，結(jié)果證明二甲基胺硼烷具有十分優(yōu)異的的還原能力，對GO和金屬前驅(qū)體的還原效果十分突出。在超臨界流體作用下，金屬粒子在石墨烯片層上得到了均勻一致的分散。因此制備的Pt/CCG具有更高的電化學(xué)活性面積，對于乙醇電催化具有很高的活性和穩(wěn)定性，通過對比以XC-72炭黑和TrG為載體的Pt納米復(fù)合材料，驗(yàn)證了以石墨烯作為載體材料的優(yōu)異性能。并且這種乙醇電催化劑