鋰硫電池碳—硫復(fù)合材料中碳載體的雜化納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和氮摻雜改性研究.pdf

1、近年來，鋰硫電池成為世界各國備受關(guān)注的新一代高能二次電池。在鋰硫電池正極材料中，碳-硫復(fù)合材料是最有潛力的，并取得了很大的研究進(jìn)展，但是仍存在一些問題，如中間產(chǎn)物在電解液中的溶解擴(kuò)散，高倍率條件下電化學(xué)性能不理想，復(fù)合材料中硫含量低等。針對上述問題，本文在國家自然基金（51274240與51204209）的資助下，以鋰硫電池碳-硫復(fù)合材料為研究對象，通過對碳載體的納米雜化結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和氮摻雜改性研究，在一定程度上有效解決了這些問題。論文的主

2、要內(nèi)容和結(jié)論如下:
　　(1)為解決多孔碳-硫復(fù)合材料中多硫化鋰的溶解擴(kuò)散問題，設(shè)計(jì)了由石墨烯(RGO)和介孔碳CMK-3兩種碳材料構(gòu)成的雜化納米結(jié)構(gòu)碳載體，并制備了復(fù)合材料RGO@CMK-3/S。包覆在CMK-3/S顆粒表面的RGO不僅能夠進(jìn)一步提高復(fù)合材料的導(dǎo)電性，而且能夠起到物理阻隔的屏障和化學(xué)吸附的作用抑制或避免多硫化鋰的擴(kuò)散遷移。測試結(jié)果顯示，0.5 C倍率下，100次循環(huán)后，RGO@CMK-3/S仍能保持約734 mA

3、h g-1的可逆比容量。
　　(2)為改善碳-硫復(fù)合材料在高倍率下的電化學(xué)性能，設(shè)計(jì)了由RGO和多壁碳納米管網(wǎng)(MWCNTs-W)構(gòu)成的三維雜化納米結(jié)構(gòu)碳載體，并制備了復(fù)合材料RGO@MWCNTs-W/S。在高溫條件下，多壁碳納米管經(jīng)過KOH的化學(xué)活化作用后，管壁表面變得粗糙并引入了一些含氧官能團(tuán)，這些缺陷有利于單質(zhì)硫在MWCNTs-W中的均勻分布。由于MWCNTs-W和RGO能提供快速的電子和Li+傳輸通道，因此RGO@MWCN

4、Ts-W/S能夠適應(yīng)快速的電化學(xué)反應(yīng)過程，5C倍率下，200次循環(huán)后可逆比容量高達(dá)620 mAhg-1。
　　(3)采取化學(xué)還原法和高溫?zé)峤夥ǖ确椒ㄖ苽淞说獡诫s改性的多孔碳纖維(N-PCNF)，隨后制備了復(fù)合材料N-PCNF/S。氮摻雜不僅可以有效提高碳載體的導(dǎo)電性，而且還能在一定程度上改善碳載體對多硫化鋰的吸附性能。測試結(jié)果表明，1C倍率下，200次循環(huán)后，含硫量為77.01 wt％的N-PCNF/S依然表現(xiàn)出高達(dá)666.0 m