硅酸鹽基微濾膜催化臭氧氧化布洛芬去除效能研究.pdf

1、布洛芬，由于低毒性、療效和副作用優(yōu)于阿司匹林和撲熱息痛被廣泛應(yīng)用，是新一代的非甾體抗炎藥。最近幾年來(lái)，在一些國(guó)家和地區(qū)飲用水中陸續(xù)檢測(cè)到布洛芬微量有機(jī)物。在飲用水消毒中布洛芬的副產(chǎn)物和其生物毒性，以及對(duì)飲用水水質(zhì)安全的影響引起廣泛的關(guān)注。因此，有必要研究一些飲用水深度處理工藝，來(lái)提高布洛芬的去除效果和其礦化度，保證人們生活中飲用水的水質(zhì)衛(wèi)生和水質(zhì)安全。
　　作為高級(jí)氧化技術(shù)(AOPs)的新形式之一的非均相催化臭氧氧化技術(shù)，在飲用水

2、深度處理中，能夠很好的去除人工合成的難降解有機(jī)物。本論文將硅酸鹽基微濾膜良好的催化活性和臭氧的強(qiáng)氧化性結(jié)合起來(lái)，在不同的反應(yīng)模式和影響因素條件下，研究布洛芬的去除效能。
　　無(wú)論是在靜態(tài)試驗(yàn)研究試驗(yàn)中，還是在連續(xù)流實(shí)驗(yàn)研究中，硅酸鹽基微濾膜都有很高的催化活性。在靜態(tài)試驗(yàn)中布洛芬的初始濃度為1.0mg/L，臭氧的投加量為2.5mg/L時(shí)，反應(yīng)30min布洛芬的去除率為100％，反應(yīng)體系的TOC去除率為53.36%。而在連續(xù)流試驗(yàn)中，

3、布洛芬的初始濃度為2.0mg/L，臭氧的投加量為2.5mg/L時(shí)，水力停留時(shí)間為10min時(shí)，布洛芬的去除率為97.0%，TOC去除率為53.0%；在水力停留時(shí)間為25min時(shí)，布洛芬的去除率達(dá)到100%，TOC的去除率達(dá)到56.18%。隨著水體背景趨于復(fù)雜化，硅酸鹽基微濾膜催化布洛芬降解的能力有下降的趨勢(shì)，但是在靜態(tài)試驗(yàn)研究中，不同的水體背景下，布洛芬初始濃度為500ug/L，臭氧投量為1.0mg/L時(shí)，布洛芬的去除率均能保證90%以

4、上。在兩種反應(yīng)模式研究中，布洛芬的去除率隨著pH的升高有提升趨勢(shì)，隨著水中堿度和腐殖酸濃度的增加，布洛芬的去除受到明顯的抑制作用。在靜態(tài)試驗(yàn)研究過(guò)程中，發(fā)現(xiàn)溫度對(duì)反應(yīng)在初始階段有影響，但是隨著反應(yīng)的進(jìn)行，溫度對(duì)化學(xué)反應(yīng)的影響越來(lái)越弱，也就是說(shuō)溫度對(duì)該研究沒(méi)有明顯的變化規(guī)律。
　　通過(guò)自由基抑制劑和電子自旋共振(ESR)分析，證明在硅酸鹽基微濾膜催化臭氧氧化布洛芬的反應(yīng)中，羥基自由基是反應(yīng)過(guò)程中的重要活性物種。硅酸鹽基微濾膜催化臭氧

5、分解的研究表明，臭氧的分解主要是膜孔內(nèi)的堿性物質(zhì)氫氧化鈣、硅酸鈣聚合物和鈣礬石促進(jìn)臭氧的分解，產(chǎn)生更多的羥基自由基。
　　在去除布洛芬的動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)研究中，布洛芬與臭氧分子反應(yīng)的速率常數(shù)為11.18L/(mol·s)。在臭氧氧化布洛芬實(shí)驗(yàn)、溫度T=18±1℃的條件下，pH分別為6.51、7.02、7.43和7.85的表觀速率常數(shù)分別為19.48、24.60、31.38和53.94L/(mol·s)；對(duì)不同溫度的表觀速率常數(shù)進(jìn)行擬合計(jì)

6、算得出pH=7.10時(shí)，不同溫度的表觀速率常數(shù)為kobs=(2.3×106)exp(-3124.787/T)L/(mol·s)。在催化臭氧氧化布洛芬實(shí)驗(yàn)、溫度T=18±1℃的條件下，pH分別為6.51、7.02、7.43和7.85的表觀速率常數(shù)87.13、119.08、128.27和170.36L/(mol·s)；對(duì)不同溫度的表觀速率常數(shù)進(jìn)行擬合計(jì)算得出pH=7.10時(shí)，不同溫度時(shí)的表觀速率常數(shù)計(jì)算式為kobs=(6.3×105)exp