碳納米電阻傳感器制備及用于環(huán)境污染物檢測(cè).pdf

1、發(fā)展水體中痕量污染物的檢測(cè)方法對(duì)于保障水體質(zhì)量和公共衛(wèi)生意義重大。基于傳感器的檢測(cè)方法有響應(yīng)快速、靈敏度高、易于操作等諸多優(yōu)點(diǎn)，在環(huán)境污染物的現(xiàn)場(chǎng)檢測(cè)方面有著巨大的潛力。近年來，碳納米管和石墨烯由于優(yōu)異的光學(xué)、電學(xué)等特性，在傳感器領(lǐng)域獲得了廣泛的應(yīng)用。本論文分別構(gòu)建了基于單壁碳納米管和石墨烯的電阻傳感器，用于水體中微囊藻毒素-LR(MC-LR)和雙酚A(BPA)的檢測(cè)。具體內(nèi)容如下:
　　采用光刻和磁濺射工藝在SiO2/Si表面制

2、備了金叉指電極。利用氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)對(duì)金叉指電極進(jìn)行修飾。然后成功將單壁碳納米管(SWCNTs)沉積在金叉指電極表面，構(gòu)建了CNT電阻傳感器。掃描電鏡(SEM)表明，CNT在金叉指電極溝道內(nèi)形成均勻、致密的網(wǎng)絡(luò)，可以作為傳感器導(dǎo)電的溝道。為檢測(cè)MC-LR，首先把MC-LR固定到SWCNTs修飾的金叉指電極上，再接著連接上抗MC-LR單克隆抗體。新加入的MC-LR樣品通過競(jìng)爭(zhēng)鍵合作用誘導(dǎo)SWCNTs上抗體-抗原復(fù)合物的抗體

3、分離，這導(dǎo)致傳感器的電導(dǎo)發(fā)生變化。無標(biāo)記的免疫傳感器對(duì)取以10為底的濃度在1-1000 ng/L的MC-LR有著廣泛的線性響應(yīng)，檢測(cè)限為0.6 ng/L。將該傳感器用于添加MC-LR的自來水、河水和湖泊水樣品的分析，回收率分別為96.5～112.6％，102.2～124.2％和84.7～104.7％，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSDs)為9.1～18.7％。
　　將單層氧化石墨烯(GO)沉積在APTES功能化的金叉指電極表面，利用單線性掃描伏

4、安法(LSV)對(duì)電極表面的GO進(jìn)行電化學(xué)還原，然后在250℃空氣氛圍下熱退火。SEM分析表明，沉積的GO均勻覆蓋在金叉指電極表面，形成了傳感器導(dǎo)電的溝道。拉曼分析和電化學(xué)測(cè)量表明，十次單線性掃描伏安掃描和熱退火可將傳感器的電阻進(jìn)一步降低。為檢測(cè)BPA，我們選擇了對(duì)BPA具有特異性識(shí)別的單鏈DNA適配子(序列:(5'-(NH2C3)CCGGTGGGTGGTCAGGTGGGATAGCGTTCCGCGTATGGCCCAGCGCATCACGGG

5、TTCGCACCA-3')，適配子會(huì)通過物理吸附方式附著在還原的GO表面。同時(shí)考察了DNA適配子濃度的影響，結(jié)果表明，使用500 nmol/L的DNA適配子進(jìn)行修飾可以獲得最佳的響應(yīng)特性。免疫電阻傳感器對(duì)濃度在1～500 nmol/L BPA有著線性的響應(yīng)，檢測(cè)限為0.7 nmol/L。將該傳感器用于添加BPA的河水和自來水樣品的分析，回收率分別為82.7～92.8％和102.2～120.1％，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSDs)為9.2～20.7