二維半導(dǎo)體納米材料磁性摻雜與自旋調(diào)控的第一性原理研究.pdf

1、二維半導(dǎo)體納米材料如六角氮化硼、石墨炔等是未來微納電子器件的優(yōu)選材料。過渡金屬摻雜能夠有效的調(diào)控二維系統(tǒng)的電子結(jié)構(gòu)并引入磁性，從而為其在自旋電子學(xué)器件中的應(yīng)用提供了基礎(chǔ)。本文基于第一性原理結(jié)合自洽的Hubbard U方法系統(tǒng)研究了二維六角氮化硼及新型石墨炔體系3d過渡金屬摻雜對其磁性特征的調(diào)控作用，為這兩類典型的二維半導(dǎo)體納米材料在自旋電子學(xué)器件應(yīng)用提供理論基礎(chǔ)。我們的研究內(nèi)容及主要成果包括如下四個方面：
　　(1)過渡金屬吸附對

2、石墨炔的磁性與電子性質(zhì)的調(diào)控。
　　我們發(fā)現(xiàn)過渡金屬摻雜石墨炔的結(jié)構(gòu)、電子和磁性性質(zhì)都依賴于3d過渡金屬的d軌道在位庫倫勢。通過線性響應(yīng)方法，我們系統(tǒng)地確定了3d金屬在吸附石墨炔時其d軌道的在位庫倫勢。通過結(jié)合DFT及線性響應(yīng)的Hubbard U方法，我們系統(tǒng)研究了3d過渡金屬吸附石墨炔系統(tǒng)的電子及磁性性質(zhì)，我們發(fā)現(xiàn)3d過渡金屬吸附能有效調(diào)控石墨炔體系的電子和磁性特征，并在相應(yīng)系統(tǒng)中誘導(dǎo)產(chǎn)生出自旋極化半導(dǎo)體。這些磁性特征的產(chǎn)生主要

3、來源于3d過渡金屬與石墨炔之間的電荷轉(zhuǎn)移以及3d過渡金屬s、p和d軌道之間的電荷重新分布；
　　(2)過渡金屬納米線在石墨炔表面的磁交換耦合與磁各項異性。
　　有序且分立分布的自旋結(jié)構(gòu)的缺乏，嚴重阻礙了二維材料在自旋納米器件中的應(yīng)用。相對于過渡金屬在石墨烯和氮化硼表面的弱的結(jié)合能及團簇效應(yīng)，過渡金屬在石墨炔表面具有強的吸附結(jié)合特征，更容易分散的吸附在石墨炔表面。我們的研究發(fā)現(xiàn)有序的過渡金屬納米線能夠穩(wěn)定的在石墨炔表面形成，并

4、且表現(xiàn)出長程磁序和各向異性。過渡金屬納米線的摻雜能夠進一步的調(diào)制石墨炔的磁性及電子結(jié)構(gòu)，并且我們的研究表明石墨炔是未來制備有序3d過渡金屬體系的良好的模板。過渡金屬鏈在石墨炔表面的長程磁序主要來自過渡金屬之間的超交換相互作用，并在相應(yīng)體系中形成較強的磁各向異性；
　　(3)過渡金屬摻雜六角氮化硼系統(tǒng)的磁性開關(guān)效應(yīng)。
　　過渡金屬摻雜在二維材料中的自旋態(tài)和自旋耦合效應(yīng)可能被用做潛在的自旋開關(guān)和納米電子邏輯器件的一部分。針對此，

5、我們通過H/F化學(xué)修飾等實現(xiàn)了過渡金屬摻雜BN二維材料中的電子、磁性和自旋性質(zhì)的調(diào)控。通過化學(xué)元素氫原子的吸附，我們能夠?qū)崿F(xiàn)過渡金屬摻雜六角氮化硼材料的自旋態(tài)，由“開”到“關(guān)”、由“高”到“低”的邏輯轉(zhuǎn)換；
　　(4)二維零磁矩反鐵磁自旋極化半導(dǎo)體。
　　自旋電子學(xué)的發(fā)展，迫切需要設(shè)計新的材料來操縱自旋自由度。通常電子自旋極化總是與磁性共存，由于磁性材料磁疇的存在，可能會影響純的自旋流的產(chǎn)生?；诶碚撚嬎?，我們通過過渡金屬摻