氮摻雜碳材料負載碳化鉬作為析氫電催化劑.pdf

1、氫能源是一種重要的新能源。氫氣具有較高的燃燒值，產(chǎn)物是水，無污染；此外氫的來源豐富，可以將其它形式的能源儲存在氫氣中，是一種理想的能源載體。電解水是重要的制氫方法，具有電解效率高、氫氣純度高等優(yōu)點。然而，電解析氫反應(yīng)往往需要較大的過電位，能耗大，不符合新能源發(fā)展的需求。雖然鉑系貴金屬具有較高的催化活性，但嚴重受限于其高昂的造價。如何解決高制氫效率與低催化劑成本之間的矛盾是該領(lǐng)域的重要研究方向。為了制備經(jīng)濟、高效的析氫電催化材料，本文主要

2、制備了碳氮材料負載的金屬、金屬碳化物電催化劑。氮摻雜碳材料可以改善活性物質(zhì)的分散度，提高材料的導(dǎo)電性，從而優(yōu)化催化劑的活性。本文主要工作內(nèi)容如下：
　　一、碳化鉬負載在碳氮材料上的電催化劑。通過水熱法將葡萄糖、三聚氰胺和鉬酸銨聚合后得到 MoOx/多糖中間體，進一步高溫碳化后得到 MoCx/CN。該方法合成簡單，可通過控制三聚氰胺的加入量來控制所得催化劑性能。同時，所用原料價格低廉，能在300 mV過電位下達到72 mA cm-2

3、電流密度，活性明顯高于非負載的碳化鉬催化劑，以及文獻報道的相關(guān)催化劑。
　　二、高溫?zé)峤夥ㄖ苽銶o2C/CN電催化劑。采用一步合成法，將鉬酸銨和三聚氰胺機械混合均勻后直接高溫煅燒，得到最終的催化劑。通過低溫（400℃）的熱處理，再高溫焙燒，獲得活性較高的催化劑。在過電位為300 mV下達到55 mA cm-1的電流密度。此外，還嘗試在其中加入碳納米管，改善催化劑的分散性和導(dǎo)電性。
　　高溫?zé)峤夥ㄖ苽渫卣埂狢o@CNx電催化

4、劑。將鈷源和單氰胺溶解后攪干，高溫?zé)峤夂蟮玫紺o@CNx催化劑。通過SEM、TEM、XRD等表征了材料的結(jié)構(gòu)、合成規(guī)律。電化學(xué)測試發(fā)現(xiàn)所得催化劑活性較低，可能是CNx無法包裹金屬鈷，導(dǎo)致活性物質(zhì)被酸洗洗去，催化活性降低。
　　三、初步探索了以三聚氰胺和葡萄糖為原料的水熱法制備碳氮材料CNx，研究其形貌變化規(guī)律和電催化性能。催化性能仍需進一步改善。工作中發(fā)現(xiàn)鉑片作為對電極時會少量溶解于電解液，并電鍍到陰極的CNx上，從而產(chǎn)生了較高的