大凌河口地區(qū)有機(jī)氯農(nóng)藥污染特征研究.pdf

1、有機(jī)氯農(nóng)藥(Organochlorine Pesticides，OCPs)屬于典型的持久性有機(jī)污染物（Persistent Organic Pollutants，POPs），由于具有毒性、長(zhǎng)期殘留性、半揮發(fā)性和生物富集性，因此嚴(yán)重危害環(huán)境及人體健康，已成為目前倍受關(guān)注的全球性環(huán)境問題。研究OCPs在多介質(zhì)環(huán)境中的分布特征、遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律及生態(tài)毒理是探究其在全球污染水平、分配行為和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的重要組成部分。本研究于2011～2012年，連續(xù)采

2、集大凌河口地區(qū)多介質(zhì)環(huán)境（土壤、水體、沉積物）樣品，利用GC-ECD測(cè)定22種OCPs，研究該地區(qū)多介質(zhì)環(huán)境中OCPs的殘留現(xiàn)狀、污染水平、分布特征和污染來源，進(jìn)而探究影響殘留分布的控制因素。本文有利于掌握大凌河口地區(qū)OCPs污染的確實(shí)情況，為生態(tài)環(huán)境修復(fù)與管理提供理論依據(jù)及技術(shù)支持，對(duì)保障人民生命健康與安全具有現(xiàn)實(shí)意義。
　　 本論文第一部分建立了大凌河流域有機(jī)氯農(nóng)藥歷史使用清單，并在此基礎(chǔ)上估算了該地區(qū)OCPs排放量與土壤殘

3、留量。在統(tǒng)計(jì)大量使用數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上，本文利用地理信息系統(tǒng)和Access數(shù)據(jù)庫(kù)，建立了我國(guó)大凌河流域1/4°經(jīng)度×1/6°緯度分辨率的網(wǎng)格化的HCHs和DDTs的使用清單，使用清單從空間分布上量化了大凌河流域環(huán)境中HCHs和DDTs的來源。從1952～1984年間，大凌河流域HCHs和DDTs的使用量分別為18kt和910t。在使用清單的基礎(chǔ)上，以SGPERM模型為工具，估算得出大凌河流域1960～2010年間環(huán)境中HCHs和DDTs的排放

4、量為5600t和510t、土壤殘留量在2010年分別為2.2t和10.2t。
　　 本論文第二部分對(duì)大凌河中下游主要城市（凌海市）城區(qū)土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥污染特征進(jìn)行研究。結(jié)果表明:土壤中22種OCPs均有不同程度的檢出，其中HCHs及其異構(gòu)體和DDTs及其降解產(chǎn)物的檢出率及殘留量較高。土壤HCHs殘留量均符合中國(guó)一級(jí)土壤標(biāo)準(zhǔn)(GB15618-1995)，生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較低;部分土壤樣品DDTs含量超出中國(guó)一級(jí)土壤標(biāo)準(zhǔn)，對(duì)當(dāng)?shù)赝寥郎锖网B

5、類具有一定的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。采用異構(gòu)體比值法對(duì)土壤中HCHs和DDTs的來源進(jìn)行初步判定，表明該地區(qū)土壤中HCHs和DDTs主要來自于歷史上的殘留，但近期部分地區(qū)有林丹和三氯殺螨醇的使用。表層土壤有機(jī)氯農(nóng)藥殘留量受不同土地利用方式、土壤有機(jī)碳含量、土壤含水量和土壤粘粒含量影響顯著(P＜0.05)。利用多元地統(tǒng)計(jì)和地理信息系統(tǒng)GIS(Geographic Information System)相結(jié)合的分析方法，對(duì)凌海地區(qū)OCPs的空間分布進(jìn)

6、行研究表明，不同種類OCPs在研究區(qū)分布存在很大差異。
　　 本論文第三部分對(duì)大凌河口地區(qū)水體中有機(jī)氯農(nóng)藥污染特征進(jìn)行研究。結(jié)果顯示:表層水體22種OCPs含量均有不同程度的檢出，其中檢出率和殘留量較高的組分是HCHs和DDTs。經(jīng)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，該地區(qū)水體中HCHs和DDTs對(duì)人體不構(gòu)成健康威脅。組成特征分析表明，該地區(qū)水體中近期有林丹和三氯殺螨醇的使用。水體HCHs濃度在豐水期顯著高于枯水期，不同時(shí)期DDTs濃度變化規(guī)律不明顯

7、。HCHs在豐水期趨向于以顆粒相的形式搬運(yùn)、枯水期趨向于以溶解相的形式搬運(yùn);DDTs在水體中主要以顆粒相形式輸運(yùn)，以懸浮顆粒物為主要載體。水體OCPs空間分布特征都表現(xiàn)出，從大凌河流域流經(jīng)河口及濕地地區(qū)向近海海域逐漸降低的趨勢(shì)。大凌河口地區(qū)水體中顆粒有機(jī)質(zhì)含量對(duì)控制OCPs在水體中的分布及其在兩相中的分配起著重要的作用。
　　 本論文第四部分對(duì)大凌河口地區(qū)沉積物污染特征進(jìn)行研究。結(jié)果表明，沉積物中22種OCPs均有不同程度的檢出

8、，其中HCHs及其異構(gòu)體和DDTs及其降解產(chǎn)物的檢出率及殘留量較高。表層沉積物OCPs濃度表現(xiàn)出，由大凌河流域流經(jīng)河口及濕地地區(qū)至近海海域呈現(xiàn)出逐漸下降的趨勢(shì)。采用210Pb放射性核素沉積柱定年方法，計(jì)算得出大凌河入海河口地區(qū)沉積物的平均沉積速率為1.12 cm/a，本研究中沉積物柱芯的沉積年代可以追溯到1959年。基于210Pb定年的方法，建立了大凌河口地區(qū)柱狀沉積物樣品中HCHs和DDTs的垂直分布曲線與時(shí)間序列的對(duì)應(yīng)關(guān)系。該地區(qū)沉

9、積物中HCHs和DDTs主要來自于歷史上的殘留，但近二十多年來該地區(qū)環(huán)境中有林丹和三氯殺螨醇的輸入。沉積物粒徑大小是影響沉積物中OCPs殘留與分布的重要因素。同時(shí)，表層沉積物中總有機(jī)碳含量對(duì)表層沉積物OCPs的殘留量及其分布起著重要的作用;柱狀沉積物OCPs殘留量還與我國(guó)OCPs的生產(chǎn)使用及排放量和土壤殘留量有關(guān)。根據(jù)沉積物風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估標(biāo)準(zhǔn)，大凌河口地區(qū)沉積物中DDTs具有潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，對(duì)該區(qū)域內(nèi)生物會(huì)造成一定的生態(tài)危害。
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