負(fù)載型TiO2-13X沸石復(fù)合光催化劑的制備及其性能研究.pdf

1、光催化反應(yīng)的三個(gè)步驟分別為:光催化材料對(duì)污染物的吸附、光催化材料吸收特定波長(zhǎng)的光能發(fā)生光催化氧化反應(yīng)、降解產(chǎn)物從光催化材料表面脫附。光催化反應(yīng)遵循Langmuir-Hinshewood準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程，光催化降解速率快慢的一個(gè)重要影響因素是底物在催化劑表面的吸附，吸附是光催化反應(yīng)的前提。將TiO2固定于多孔吸附劑材料上可提高吸附與光催化速率。沸石分子篩具有均一的、分子尺寸的孔，擁有高的比表面積和化學(xué)、熱、機(jī)械熱穩(wěn)定性，對(duì)有機(jī)物的高效吸附

2、性，是良好的吸附劑和環(huán)境友好材料。沸石分子篩可以快速有選擇性地吸附目標(biāo)污染物，但是在達(dá)到吸附飽和后就不能繼續(xù)發(fā)揮作用。本文以13X沸石分子篩為載體，利用沸石和TiO2的協(xié)同作用，分別以溶膠凝膠法和固相擴(kuò)散法制備出負(fù)載型光催化劑，以250 ml濃度為30 mg/L的亞甲基藍(lán)溶液為目標(biāo)污染物，分別探討了不同負(fù)載量對(duì)光催化劑的光催化活性影響。主要研究?jī)?nèi)容如下:
　　首先以溶膠凝膠法分別制備出TiO2和不同TiO2含量的負(fù)載型TiO2/1

3、3X沸石復(fù)合光催化劑，對(duì)制備出的光催化劑分別進(jìn)行了XRD和SEM表征。在紫外燈下以250ml濃度為30 mg/L的亞甲基藍(lán)溶液為目標(biāo)污染物，分別研究了13X沸石、TiO2、TiO2/13X的去除或光催化降解性能。結(jié)果表明，制備出的TiO2粒徑約30-40nm，負(fù)載量較低時(shí)，TiO2分布于沸石顆粒的三維孔道內(nèi)。TiO2含量較高時(shí)，相同質(zhì)量的TiO2/13X中沸石量較小，吸附量較小，此時(shí)被吸附的亞甲基藍(lán)分子能夠被及時(shí)降解。隨著TiO2負(fù)載量

4、減小，TiO2/13X的吸附量增加，TiO2對(duì)亞甲基藍(lán)的降解速率逐漸對(duì)整個(gè)反應(yīng)起主要作用。其當(dāng)負(fù)載量為50％時(shí)達(dá)到最佳配比，其去除率和光催化降解率分別為74.66％和62.64％，此時(shí)TiO2/13X復(fù)合光催化劑具有最大的光催化降解速率。
　　其次以固相擴(kuò)散法制備出不同德固賽P25負(fù)載量的P25/13X負(fù)載型光催化劑，對(duì)制備出的光催化劑分別進(jìn)行了XRD和SEM表征，并分別研究了P25負(fù)載量、亞甲基藍(lán)溶液起始濃度、溶液PH等對(duì)光催化

5、降解效率的影響。結(jié)果表明，P25納米粒子包裹在沸石顆粒表面，使得XRD圖譜未能觀察到13X沸石特征峰。當(dāng)負(fù)載量為50％時(shí)，光催化降解率為71.77％，光催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)為0.740，較100 mg純P25的動(dòng)力學(xué)常數(shù)0.234提高了約3.158倍，具有最高的光催化活性。不同濃度下，吸附對(duì)光催化反應(yīng)速率影響較小，但濃度越大，紫外光在溶液中的透過(guò)率越小，受激發(fā)產(chǎn)生的光生電子空穴對(duì)越少，光催化反應(yīng)速率越小。在酸性條件下，P25/13X的吸附