遼河口葦田濕地PAHs分布及源解析復(fù)合受體模型研究.pdf

1、持久性有機(jī)污染物，因具有持久性、生物毒性、生物富集性、遠(yuǎn)距離遷移性及三致作用（致畸、致癌、致突變）等，成為近年來世界關(guān)注的焦點(diǎn)，研究人員對其開展了大量的研究。本文利用GC/MS測定了遼河口葦田濕地土壤中16種優(yōu)控PAHs的含量，闡述了PAHs在土壤中的分布情況，討論了土壤中PAHs分布的影響因素，研究應(yīng)用正定矩陣因子分解模型(PMF)、Unmix和化學(xué)質(zhì)量平衡模型(CMB)三種單一模型及Unmix-CMB復(fù)合受體模型解析土壤中PAHs的

2、來源，并將模型進(jìn)一步與毒性當(dāng)量(TEQ)結(jié)合以定量地估算了PAHs污染來源的毒性貢獻(xiàn)。該研究對于從源頭對濕地土壤中PAHs進(jìn)行有效地控制具有重要的意義。
　　濕地土壤中PAHs含量范圍為235～374 ng/g，平均值為287 ng/g，處于輕微污染水平。PAHs的含量尤其是低環(huán)PAHs分布更容易受到土壤有機(jī)碳的影響，土壤粘粒含量對PAHs濃度的分布也有一定關(guān)系，而陽離子交換量則主要對中高環(huán)PAHs的分布有一定影響。在土壤不同水穩(wěn)

3、性團(tuán)聚體中PAHs的分布中，PAHs含量隨著團(tuán)聚體粒徑的減小而減少，土壤中較大粒徑的團(tuán)聚體對低分子量PAHs的吸附相對較強(qiáng)。利用高低分子量比值及同分異構(gòu)體比值法初步推斷，葦田濕地土壤中PAHs的來源主要有石油產(chǎn)品燃燒和生物質(zhì)燃燒等燃燒源以及石油的泄露等。進(jìn)一步對土壤中PAHs進(jìn)行定量源解析，PMF模型解析結(jié)果顯示，石油源(31％)、汽油發(fā)動機(jī)排放(26％)和柴油發(fā)動機(jī)排放(23％)和生物質(zhì)燃燒(20％)為土壤中PAHs的主要來源;Unm

4、ix模型解析結(jié)果表明，石油源的貢獻(xiàn)最大，達(dá)到了43％，汽油機(jī)和柴油機(jī)排放源的貢獻(xiàn)率為35％，生物質(zhì)燃燒也有一定貢獻(xiàn)，貢獻(xiàn)率為22％; CMB模型源解析結(jié)果表明，汽油發(fā)動機(jī)排放(29％)與柴油發(fā)動機(jī)排放(28％)的貢獻(xiàn)最大;生物質(zhì)燃燒和石油類產(chǎn)品的輸入對遼河口葦田濕地土壤中PAHs也有較高貢獻(xiàn)，貢獻(xiàn)率分別為21％和22％;這些污染源跟葦田濕地附近的人類活動諸如交通排放、燒荒和油田開采等有密不可分的關(guān)系。本文對PMF、Unmix和CMB三種

5、模型的解析結(jié)果進(jìn)行了對比，結(jié)果顯示，三種模型各自解析得到的PAHs模擬值與實(shí)測值的擬合均表現(xiàn)良好，CMB模型比PMF和Unmix的擬合優(yōu)度稍高，但其誤差百分?jǐn)?shù)絕對值普遍比PMF和Unmix大，PMF和Unmix模型得到的模擬值也非常接近;CMB模型對土壤中PAHs來源貢獻(xiàn)存在低估的問題;由于共線性問題的存在，Unmix將汽油機(jī)和柴油機(jī)排放源作為一個因子提取出來;三種模型解析出石油源、柴油機(jī)和汽油機(jī)排放源在貢獻(xiàn)率上存在一定差異，而生物質(zhì)燃

6、燒源的貢獻(xiàn)率差別不大，這可能與模型自身的算法及參數(shù)的選擇等有較大關(guān)系。為了解決Unmix模型解析過程中的共線性問題，本文進(jìn)一步構(gòu)建了Unmix-CMB復(fù)合模型，其解析結(jié)果顯示，PAHs的主要來源依次為石油源(43％)、汽油發(fā)動機(jī)排放(23％)、生物質(zhì)燃燒(22％)和柴油發(fā)動機(jī)排放(12％)。為了解不同來源的毒性效應(yīng)，本文將上述受體模型與毒性當(dāng)量(TEQ)結(jié)合起來，PMF-TEQ、Unmix-TEQ、CMB-TEQ及Unmix-CMB-T