基于電沉積技術(shù)制備金納米陣列及其在表面增強拉曼光譜,葡萄糖傳感中的應(yīng)用.pdf

1、表面增強拉曼散射(Surface-enhancedRamanScattering，SERS)光譜技術(shù)現(xiàn)已成為一種主要的光譜技術(shù)用來獲取吸附分子的相關(guān)表面信息，在化學(xué)和生物分子的無損，高靈敏檢測等方面具有較大的潛力。于此同時貴金屬納米粒子(Ag，Au和Pt)具有很強的局部等離子共振(LSPR)效果，已經(jīng)引起了人們普遍的關(guān)注，在電子，光子，生物傳感，以及表面增強拉曼領(lǐng)域有著潛在的應(yīng)用價值。在這些貴金屬中，金納米具有較強的等離子共振，且其相比

2、與其他貴金屬納米材料具有強的生物兼容性，因此其應(yīng)用范圍可以拓寬至生物領(lǐng)域，如醫(yī)藥釋放，生物成像，以及醫(yī)療爭端等。在固體基底表面固定金屬納米粒子，對于納米粒子在各領(lǐng)域的應(yīng)用起著至關(guān)重要作用，例如，燃料電池的陽極材料，表面增強拉曼基底，生物傳感器領(lǐng)域等。目前的制備方法包括物理方法和化學(xué)方法。物理方法主要有:表面印刷技術(shù)，表面刻蝕技術(shù)，濺射技術(shù)以及電沉積等。化學(xué)方法包括:表面自組裝技術(shù)，LBL技術(shù)等。其中電化學(xué)沉積方法具有極強的普適性，適于工

3、業(yè)化制備，具有很強的商業(yè)潛力。利用電化學(xué)方法沉積的主要策略有:利用模板進行電沉積，運用單脈沖或雙脈沖技術(shù)，或利用循環(huán)伏安法等。利用單脈沖結(jié)合循環(huán)伏安的方法進行金納米電沉積的報到還比較少。
　　本論文中詳細介紹了有關(guān)利用電化學(xué)方法制備具有表面增強拉曼活性的金納米顆粒陣列的方法，實現(xiàn)了利用電化學(xué)方法對金的(111)晶面進行初步的控制，并實現(xiàn)了可控的生長，該方法將會在催化，納米材料晶面控制，以及表面增強拉曼基底制備等領(lǐng)域產(chǎn)生重要影響。量

4、子化學(xué)與計算機技術(shù)的結(jié)合，產(chǎn)生了新的化學(xué)學(xué)科“計算化學(xué)”。計算化學(xué)的發(fā)展為化學(xué)體系的計算提供了條件。密度泛函理論(Densityfunctionaltheory，簡稱DFT)是一種研究多電子體系電子結(jié)構(gòu)的量子力學(xué)方法，現(xiàn)在已經(jīng)成為了多粒子系統(tǒng)理論基礎(chǔ)研究的重要方法。其將多電子問題簡化為單電子問題，計算速度相比HF較快，且計算精度較高。能夠?qū)瘜W(xué)體系的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)、能量及反應(yīng)性能進行描述，在量化計算和分子模擬領(lǐng)域得到了廣泛使用。其計算成本相

5、對較低，且計算精度能夠滿足常規(guī)的計算需要，因此，DFT也已經(jīng)越來越多地被應(yīng)用到表面增強拉曼光譜的研究中。對巰基苯甲酸與對巰基苯胺是目前表面增強拉曼光譜中重要的模型分子，利用DFT對于其進行計算分析對于開展相關(guān)的SERS研究有著重要的意義。本文利用密度泛函理論對p-MBA，p-ATP以及p-MBA/Au，p-ATP/Au這兩種重要的SERS活性表面探針分子形成的體系進行了拉曼光譜研究。并對其譜峰進行了指認，對其在制備的類Au(111)納米

6、顆粒修飾的氧化銦錫基底上的吸附狀況進行了詳細研究。
　　葡萄糖的電催化氧化研究在環(huán)境友好型生物燃料電池和血糖檢測等領(lǐng)域中有著重要的應(yīng)用。由于酶電極具有內(nèi)在穩(wěn)定性差，制備過程復(fù)雜等缺點，因此發(fā)展無酶葡萄糖傳感器具有較大的意義。已故美國電化學(xué)大家ErnestB.Yeager對葡萄糖在單晶金電極上進行了系統(tǒng)的研究，Taniguchi小組也進行了相關(guān)的研究工作。本文利用制備的類Au(111)納米顆粒修飾的氧化銦錫電極對堿性溶液中的葡萄糖進