基于木質(zhì)纖維同步酶解的微生物電解池產(chǎn)氫過程中傳輸與反應(yīng)特性.pdf

1、當(dāng)前,傳統(tǒng)的氫氣制取方式主要以電解水為主,其能耗巨大,必會引起化石燃料的過渡消耗以及環(huán)境污染等問題。而木質(zhì)纖維素是自然界中最為豐富的、可再生的生物質(zhì)原材料,利用木質(zhì)纖維素進行生物制氫具有燃燒熱值高、清潔無污染、可再生等優(yōu)點。目前,利用微生物電解池系統(tǒng)產(chǎn)氫已成為當(dāng)前的研究熱點之一,特別是通過構(gòu)建一種微生物電解池產(chǎn)氫系統(tǒng),可以實現(xiàn)木質(zhì)纖維素等農(nóng)林廢棄物的同步酶解發(fā)酵產(chǎn)氫,達(dá)到資源綜合利用和清潔能源開發(fā)的目的,極大地提高纖維素基質(zhì)酶解糖化和發(fā)

2、酵產(chǎn)氫的效率。
　　本課題針對木質(zhì)纖維素的組成和結(jié)構(gòu)特點,重點開展了木質(zhì)纖維素酶解糖化的性能強化以及微生物電解池耦合產(chǎn)氫體系內(nèi)木質(zhì)纖維素同步酶解發(fā)酵產(chǎn)氫過程中的傳熱傳質(zhì)等問題研究,研究內(nèi)容涉及反應(yīng)體系內(nèi)的能質(zhì)傳遞、生化反應(yīng)和電化學(xué)特性等交叉學(xué)科的知識。課題首先開展了外加電場促進纖維素酶解糖化效率的研究,主要的研究工作包括電場強度、含水量、酶添加量、pH、電極切換時間等參數(shù)對纖維素基質(zhì)酶解糖化效率的影響;研究了外加電場協(xié)同外源添加物

3、(Tween-80、PEG6000、BSA、[BMIM]Cl)對木質(zhì)纖維素基質(zhì)酶解糖化效率影響;最后開展了電壓、基質(zhì)類型、初始pH、反應(yīng)溫度等操作參數(shù)影響下微生物電解池利用木質(zhì)纖維素同步酶解發(fā)酵耦合產(chǎn)氫性能研究。課題工作主要得到以下成果:
　?、僭O(shè)計了外加平行平板電場強化木質(zhì)纖維素酶解糖化的一種新型裝置,在該裝置下,可以促進纖維素酶的吸附及遷移運動,達(dá)到提高纖維素酶解糖化效率的目的。課題主要研究了在外加電場作用下電場強度、基質(zhì)含水

4、量、酶的添加量、pH值、電極切換時間等因素對木質(zhì)纖維素糖化效率的影響,研究發(fā)現(xiàn)在平行平板電場作用下最佳的操作條件:電場強度為12 V/m、基質(zhì)含水量為5 mL/(g基質(zhì))、酶的添加量為26.68 mg/(g基質(zhì))、pH值為4.5、電極切換時間為6小時,還原糖的產(chǎn)量在最佳條件下分別為:426.6、422.7、446.2、434.5、456.8 mg。
　?、趯嶒炑芯苛嗽陔妶鰠f(xié)同作用下4種外源添加劑Tween-80、PEG6000、B

5、SA和[BMIM]Cl對木質(zhì)纖維素酶解糖化性能的影響。實驗結(jié)果表明:在外加電場協(xié)同作用下,隨著Tween-80、PEG6000、BSA的添加量增加,基質(zhì)酶解糖化效率逐漸升高,但繼續(xù)提高其添加量,基質(zhì)酶解效率反而下降。在外加電場作用下, Tween-80、PEG6000、BSA的添加量分別為200μL?g-1(基質(zhì))、40和20 mg?g-1(基質(zhì))時獲得最高的酶解糖化效率。在外加電場條件下,BSA對酶解糖化的效率影響最大,其次依次為PE

6、G6000和Tween-80,而[BMIM]Cl對酶解糖化表現(xiàn)為負(fù)作用。
　?、壅n題設(shè)計了利用木質(zhì)纖維素同步酶解發(fā)酵耦合產(chǎn)氫的雙室微生物電解池系統(tǒng),在該系統(tǒng)中H2與CO2分別在陰極室和陽極室產(chǎn)生,從而有效提高了系統(tǒng)的產(chǎn)氫性能和氫氣純度,降低了生產(chǎn)成本。課題主要研究了外加電壓、基質(zhì)類型、初始pH、反應(yīng)溫度等因素對微生物電解池耦合系統(tǒng)產(chǎn)氫性能的影響,實驗結(jié)果發(fā)現(xiàn):隨著MEC系統(tǒng)輸入電能的增加,系統(tǒng)中酶和質(zhì)子遷移速率可能加快,導(dǎo)致氫氣的

7、產(chǎn)率、基質(zhì)消減量呈逐漸上升的趨勢,而能量回收效率呈逐漸下降的趨勢;不同的纖維素類物質(zhì)作為MEC耦合系統(tǒng)的底物,氫氣產(chǎn)率和基質(zhì)消減量有所不同;隨著初始pH增加MEC耦合系統(tǒng)的產(chǎn)氫速率、能量回收效率呈先增加后減少的趨勢;隨著反應(yīng)溫度增加,MEC耦合系統(tǒng)的產(chǎn)氫速率、能量回收效率呈先增加后減少的趨勢,這表明系統(tǒng)中質(zhì)子及相關(guān)分子的傳遞過程及酶活性受溫度條件的顯著影響。分別在下列條件下MEC利用木質(zhì)纖維素進行同步酶解發(fā)酵產(chǎn)氫時可得到相對大的產(chǎn)氫性能