WC增強(qiáng)復(fù)合催化劑的制備及其析氫性能研究.pdf

1、隨著全球環(huán)境污染的持續(xù)惡化，人們已經(jīng)逐漸意識(shí)到清潔能源的重要性。在各種可再生能源與清潔能源當(dāng)中，氫能是理想的清潔能源之一，其具有較高的燃燒效率、資源豐富、無污染以及相對便宜的成本等優(yōu)點(diǎn)，引起了各國的關(guān)注，在學(xué)術(shù)界也引起了廣泛的研究熱潮。氫氣有多種制備方法和途徑，其中電解水制氫是目前最常用的一種方法，有很多其他方法無以比擬的優(yōu)點(diǎn)，比如較高的電解效率，產(chǎn)出的氫氣純度很高等。但是，由于在析氫反應(yīng)中存在著較高的過電位，使得電解制氫需要消耗大量的

2、電能。為了使電解水制氫能夠得到廣泛的商業(yè)應(yīng)用，必須得研究出具有高催化活性的多元復(fù)合析氫電極。
　　目前，最常用的析氫電極依然是鉑系貴金屬，鉑系元素屬于低過電位金屬，對電解水析氫反應(yīng)具有較高的催化活性，但由于其價(jià)格昂貴且在地球上的儲(chǔ)量較少，這些不利因素限制了其在工業(yè)上的生產(chǎn)應(yīng)用。針對鉑基催化劑的缺點(diǎn)，本論文制備了納米WC促進(jìn)的Pt-WC/C以及AuPdPt-WC/C多元復(fù)合貴金屬催化劑，并研究了其析氫催化性能。
　　本研究采用

3、了交替微波加熱法來制備載體碳化鎢。其中微波加熱技術(shù)具有升溫快、可控制和加熱均勻等特點(diǎn)，通過X射線衍射儀(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、能譜儀(EDS)以及透射電子顯微鏡(TEM)對納米碳化鎢的表面形貌、晶態(tài)的組成與結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征及測定。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，制得的碳化鎢粉末分布比較均勻，其平均顆粒大小為50納米左右，與通過普通高溫加熱得到的碳化鎢相比，具有較大的比表面積和較小的粒徑等優(yōu)點(diǎn)。并在酸性溶液中測試了其催化析氫性能，只有在過電位高

4、于300mv的時(shí)候WC才有一定的活性。
　　采用了交替微波加熱法與直接化學(xué)還原法，二者結(jié)合起來制備了納米碳化鎢促進(jìn)的Pt-WC/C催化劑作為析氫催化劑。結(jié)果表明該催化劑在酸性介質(zhì)中表現(xiàn)出了更高的析氫活性，其性能要遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于微米碳化鎢促進(jìn)的Pt-WC/C以及商業(yè)Pt/C催化劑，具有更小的過電位以及更高的析氫電流密度。盡管復(fù)合的Pt-WC/C催化劑中Pt的載量較低，但是與含有更多Pt的Pt/C相比析氫活性卻提高了很多，體現(xiàn)了Pt與WC的

5、協(xié)同作用。
　　此外，通過添加Au、Pd到Pt-WC/C催化劑中制得了AuPdPt-WC/C復(fù)合貴金屬催化劑，并首次測試了其在酸性環(huán)境下的催化析氫性能。結(jié)果表明該催化劑在過電位為0.3V時(shí)，電流密度比Pt-WC/C至少提高150mA/cm2，即其催化析氫活性提高了很多。此外，討論了電解質(zhì)濃度和溫度等因素對催化劑性能的影響。當(dāng)Au、Pd、Pt與WC的質(zhì)量比為1∶1∶2∶1時(shí)，復(fù)合催化劑的析氫催化性能最好。動(dòng)力學(xué)研究也進(jìn)一步表明AuP