石墨烯氣凝膠的制備及應(yīng)用研究.pdf

1、石墨烯氣凝膠是以二維的石墨烯作為構(gòu)筑單元，通過(guò)納米片之間的卷曲和堆疊，形成的具有獨(dú)特三維結(jié)構(gòu)的新型納米材料，具有超低密度、高比表面積和孔隙率、高電導(dǎo)率等，在吸附、催化劑載體、能量?jī)?chǔ)存、傳感器等領(lǐng)域具有很強(qiáng)的應(yīng)用前景。
　　本論文采用了一種簡(jiǎn)單高效的方法，制備了結(jié)構(gòu)規(guī)整、孔隙結(jié)構(gòu)豐富、力學(xué)性能良好的三維可壓縮回復(fù)的石墨烯氣凝膠材料，探索了其在有機(jī)溶劑/油的吸附材料、受應(yīng)力控制電阻傳感器和燃料電池中氧還原反應(yīng)催化劑方面的應(yīng)用。研究工作

2、主要包括以下幾個(gè)方面：
　　1.通過(guò)改進(jìn)Hummers法成功制備了單層的氧化石墨烯（GO），GO片層厚度為1.2nm，片層上引入了部分含氧基團(tuán)，但熱穩(wěn)定性下降明顯，到600℃時(shí)失重已達(dá)38％。
　　2.以GO為前驅(qū)體，以尿素作為還原劑，通過(guò)一步還原自組裝法和冷凍干燥技術(shù)成功制備了石墨烯氣凝膠，研究了還原劑用量，還原時(shí)間和還原溫度對(duì)結(jié)構(gòu)和性能的影響。結(jié)果顯示，隨著尿素含量的增加，水凝膠塊體的體積逐漸減小，當(dāng)含量較高或較低時(shí)，干

3、燥之后均會(huì)發(fā)生不同程度的破裂，以GO和尿素質(zhì)量比為1:5時(shí)最佳；隨著還原時(shí)間的增加，水凝膠塊體的體積縮小，超過(guò)24h之后，所形成的石墨烯水凝膠塊體的體積基本穩(wěn)定。
　　3.重點(diǎn)研究了還原溫度對(duì)石墨烯氣凝膠結(jié)構(gòu)和性能的影響。結(jié)果表明，隨著溫度增加氣凝膠塊體不斷減小，85℃時(shí)氣凝膠的密度僅為4.7mg·cm-3。SEM分析顯示均具有豐富的孔隙結(jié)構(gòu)，90℃時(shí)得到的氣凝膠具有孔徑分布均勻、―蜂窩狀‖的孔隙結(jié)構(gòu)，孔徑一般在60μm左右。經(jīng)還

4、原后，氣凝膠的熱穩(wěn)定性比GO有所提高，在600℃時(shí)失重為23%。氣凝膠具有優(yōu)異的力學(xué)性能，當(dāng)應(yīng)變?yōu)?0%時(shí)，最大應(yīng)力可達(dá)到6.34kPa。
　　4.通過(guò)改變氧化石墨烯水溶液的濃度，成功制備了三維多孔石墨烯氣凝膠，其密度可在6.3mg·cm-3到9.9mg·cm-3之間調(diào)控。氧化石墨烯在還原組裝的過(guò)程中結(jié)構(gòu)和組成發(fā)生了變化，部分含氧基團(tuán)脫除，并伴有少量的氮元素?fù)诫s入石墨烯中。所制備的石墨烯氣凝膠具有相對(duì)光滑的表面和多孔的內(nèi)部結(jié)構(gòu)，優(yōu)

5、異的壓縮可回復(fù)性能，在壓縮-回復(fù)100次之后其力學(xué)強(qiáng)度幾乎沒(méi)有發(fā)生明顯的變化。當(dāng)應(yīng)變?yōu)?0%時(shí)，最大應(yīng)力能達(dá)到19.3kPa。
　　5.將石墨烯氣凝膠應(yīng)用于有機(jī)溶劑/油的吸附劑材料，針對(duì)吸附物的種類(lèi)和性質(zhì)，以三氯甲烷、正己烷、泵油作為吸附物，分別采用吸附-蒸餾、吸附-燃燒、吸附-擠壓三種方法，探究了多次吸附-脫附的循環(huán)使用情況。所制備的多孔石墨烯氣凝膠均具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性能，10次循環(huán)后吸附量和尺寸穩(wěn)定性能均能較好的保留。對(duì)正己

6、烷的首次吸附量為105.2g·g-1，對(duì)氯仿的吸附量為126.5g·g-1，對(duì)泵油的吸附量為178.6g·g-1，顯示出很高的吸附能力。
　　6.對(duì)所制備的石墨烯氣凝膠在氮?dú)庀逻M(jìn)行熱處理后，其石墨化程度有一定程度的增加，疏水性提高，接觸角從130°提高到142°，電阻率從2542.5Ω·m下降到1.2Ω·m，下降了2500倍，電阻由11.4 kΩ減小到0.98 kΩ。在不同壓縮狀態(tài)下其電阻隨應(yīng)變而變化，可作為受應(yīng)變控制的電阻傳感器