電化學還原水中硝酸根的銅電極改性研究.pdf

1、地表水及地下水中日益嚴重的硝酸鹽污染已經(jīng)影響了世界范圍內(nèi)飲用水質(zhì)安全,EPA規(guī)定飲用水中硝酸根濃度應不高于10mg/L(以NO3--N計)。水中硝酸根處理技術包括生物法、化學還原法、電化學還原法、物理化學法等。電化學還原水中硝酸根運行費用低且對硝酸根去除徹底,受到了科研工作者的廣泛關注。金屬銅材料是一種有效的硝酸根電化學還原陰極材料,而通過在不同基底材料上電鍍一層新鮮的銅表面,更可以達到增加電極表面積并提高電極表面硝酸根還原活性的作用,

2、然而鍍銅層在反應過程中存在易氧化失活等缺點,其限制了此材料在水處理領域的應用。
　　本實驗中,首次提出通過對鍍銅電極進行灼燒處理,提高其還原硝酸根的活性及電極穩(wěn)定性。實驗首先使用Cu片電極、Cu/Cu及Cu/Ni還原水中硝酸根,發(fā)現(xiàn)兩種鍍銅電極還原硝酸根效果均超過未改性的Cu片電極,隨后,使用灼燒Cu/Ni電極還原水中硝酸根,發(fā)現(xiàn)此電極在-0.8V～-2.0V范圍內(nèi)還原硝酸根效果超過鍍銅電極。LSV掃描測試結果同樣顯示,硝酸根在灼

3、燒Cu/Ni電極表面還原電位比鍍銅電極及Cu片電極正移約250mV,硝酸根還原峰電流提高20％～50％,證明硝酸根在灼燒Cu/Ni電極表面還原活性更高。對此灼燒Cu/Ni電極制備方法進行了優(yōu)化,得出的最優(yōu)電極制備方法為在300℃條件下灼燒經(jīng)過-1A恒電流鍍銅10min制備的Cu/Ni電極0.25h,對此電極進行表征處理后可知,此電極表面存在納米顆粒及納米線,其增加了電極表面積,提高了電極表面對硝酸根還原的催化活性。
　　隨后,本文

4、考察了不同電位下三種銅鎳合金(Cu∶Ni=90∶10、80∶20、70∶30)做陰極還原水中硝酸根的效果。通過實驗可知,合金材料還原硝酸根效果未明顯超過金屬Cu片電極,證明本實驗中使用的銅鎳合金并非理想的陰極還原硝酸根電極材料。隨后,通過對三種銅鎳合金進行灼燒改性,發(fā)現(xiàn)灼燒后的銅鎳合金材料還原硝酸根效果明顯提高,其還原硝酸根效果與兩種鍍銅電極相似,且銅鎳合金材料在灼燒中能保持穩(wěn)定,不會出現(xiàn)電極破碎等問題。
　　實驗中對使用的幾種銅

5、電極材料還原硝酸根的產(chǎn)物進行了分析,證明各種電極陰極還原硝酸根的產(chǎn)物均為亞硝酸根及氨氮,且灼燒Cu/Ni電極還原硝酸根效果最好,因此,本文中使用灼燒Cu/Ni電極還原硝酸根,測試電極長時間還原硝酸根的效果,證明電極可以在48h內(nèi)穩(wěn)定還原硝酸根,且反應過程中硝酸根還原電流效率可以保持穩(wěn)定。此灼燒Cu/Ni電極同樣可以快速檢測水中的硝酸根濃度,經(jīng)過測試發(fā)現(xiàn),此電極可以準確檢測濃度為4.98mg/L～90.9mg/L范圍內(nèi)的NO3--N濃度。