La、Ce改性氧化鋁載體對(duì)氧化脫硫反應(yīng)的影響.pdf

1、國(guó)五汽油標(biāo)準(zhǔn)在2013年12月18日出臺(tái)并立即實(shí)施，此標(biāo)準(zhǔn)借鑒了其他地區(qū)或國(guó)家的汽油標(biāo)準(zhǔn)，同時(shí)也聽取了社會(huì)各界的意見，從而保證了可行性與專業(yè)性。在該標(biāo)準(zhǔn)下，車用油中的硫含量將由原來的50 ppm降低至10 ppm，這樣的改動(dòng)顯示了政府部門對(duì)油品中硫含量的重視。近些年來備受關(guān)注的霧霾問題，汽車尾氣中的含硫化合物便是罪魁之一。除此之外，含硫化合物還會(huì)引起酸雨，煙霧等環(huán)境問題，同時(shí)也會(huì)引起嚴(yán)重的健康問題，影響呼吸系統(tǒng)的正常運(yùn)作。這一系列的問題

2、都提醒了我們，油品的脫硫，或者說，深度脫硫，已經(jīng)成為了當(dāng)前不得不解決的問題。而傳統(tǒng)的加氫脫硫工藝在噻吩類含硫化合物的脫除上存在嚴(yán)重不足，且工藝本身成本過高，條件苛刻。相比之下，氧化脫硫做為一種新型的脫硫方法，很好的填補(bǔ)了加氫脫硫的不足。本文主要從氧化脫硫催化劑的載體入手，對(duì)催化劑進(jìn)行改性，探討改性催化劑對(duì)DBT的氧化脫硫性能，并在此基礎(chǔ)上，使用環(huán)己烯氧化反應(yīng)驗(yàn)證改性載體對(duì)于其他氧化反應(yīng)也存在優(yōu)秀的催化效果。
　　本文首先分別通過等

3、體積浸漬法制備了γ-Al2O3、 La-Al2O3、 Ce-Al2O3（四種）負(fù)載的幾種鉬基催化劑，使用這些催化劑分別在TBHP和CHP的氧化下進(jìn)行了DBT的氧化脫硫反應(yīng)。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，La（鑭）和Ce（鈰）的改性均提升了催化劑的氧化脫硫活性，其中，Ce含量2.15％的載體制備的催化劑性能最優(yōu)，且TBHP是更適合反應(yīng)的氧化劑。隨后對(duì)催化劑進(jìn)行表征，結(jié)果認(rèn)為，La和Ce的改性均提升了催化劑表面的氧化鉬物種，八面體鉬物種的含量增加的尤為明顯。<

4、br>　　在第二部分的實(shí)驗(yàn)中，將活性組分由鉬基換成鎢基進(jìn)行DBT的氧化硫反應(yīng)，結(jié)果表明，La和Ce的改性對(duì)于鎢基催化劑依然有效，但鎢基催化劑的整體活性及穩(wěn)定性較鉬基催化劑存在不小的差距。
　　環(huán)己烯的氧化產(chǎn)物做為重要的化工原料，有著廣泛的應(yīng)用。因此在本文的最后，以CHP為氧化劑，使用改性前后的催化劑在釜式反應(yīng)器中進(jìn)行環(huán)己烯氧化反應(yīng)，用以拓展催化劑的適用范圍。實(shí)驗(yàn)的結(jié)果驗(yàn)證了La與Ce的改性不僅僅適用于氧化脫硫反應(yīng)，同樣可以催化環(huán)己