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文檔簡介
1、氯代有機物是一種重要的有機化合物,其在化工、醫(yī)藥、農藥等行業(yè)中得到廣泛使用。然而,氯代有機物在自然界中降解緩慢,危害周期長,且多數具有“三致”(致畸、致癌、致突變)作用,嚴重危害了人類的健康和環(huán)境的可持續(xù)發(fā)展,對其進行有效的處理已經迫在眉睫。在眾多降解方法中,電催化還原方法對氯代有機物的脫氯降解呈現出優(yōu)異的效果。其中,電極材料對降解反應的速度和選擇性有明顯的影響,是實現電催化過程極為重要的因素。因此,針對氯代有機物的電化學降解,目前主要
2、集中于對電極材料的研究。研究結果顯示,銀電極材料對氯代有機物的還原表現出較好的電催化活性。然而銀金屬價格昂貴、資源匱乏,較大地限制了其工業(yè)化的應用。為了降低成本和進一步提高催化劑對氯代有機物的電催化性能,本研究從銀催化劑入手,通過改變銀的結構及形貌或者摻雜其他金屬及化合物,系統(tǒng)研究了所制備的銀基納米催化劑對芐氯的電催化還原性能。
論文的研究結果主要包括以下3個方面:
(1)在AgNO3/RuCl3/EG體系中,無任何
3、模板劑存在條件下,通過一步溶劑熱法,成功制備了具有一維和零維混合納米結構的Ag-Ru催化劑。形貌表征顯示,不同質量比的Ag-Ru材料具有明顯的形貌差異。其中,Ag10Ru1材料中的棒狀結構的長度約為1μm,平均直徑約為40nm,具有較好的形態(tài),且棒狀結構產率高達60%。晶體結構與組成顯示,Ag-Ru材料具有面心立方晶型,其由Ag、Ru單質以及少量的RuOx(x>0)組成的。采用電化學方法考察了Ag-Ru催化劑對芐氯的電催化還原性能。結果
4、表明,與Ag納米顆粒、Ag納米棒相比,所制備的Ag-Ru催化劑對芐氯的電催化還原具有更優(yōu)異的電催化活性。這可能與Ag和Ru在催化芐氯還原過程中的協同效應有關。
(2)在AgNO3/Ni(NO3)2體系中,采用PVP作為表面活性劑和模板劑,NaBH4作為還原劑,通過簡單的化學共還原方法,成功制備了不同質量比的Ag-Ni材料。采用透射電子顯微鏡(TEM)、能量色散譜儀(EDS)、選區(qū)電子衍射(SAED)、X射線衍射儀(XRD)和紫
5、外可見吸收光譜(UV-vis)對所制備的材料進行表征。結果表明,所制備的材料為具有面心立方結構的Ag-Ni合金納米顆粒,平均粒徑約為20nm。利用循環(huán)伏安法和計時電流法考察了Ag-Ni催化劑對芐氯的電催化還原性能。結果顯示,不同質量比的Ag-Ni材料對芐氯的還原呈現不同的催化活性。與Ag納米顆粒相比,質量比為5:1的Ag-Ni催化劑,催化性能最高。這可能與Ag和Ni在催化芐氯還原過程中的協同效應有關。
(3)在AgNO3/Na
6、Cl體系中,采用乙二醇作為溶劑和還原劑,制備了不同投料質量比的Ag-AgCl復合材料。利用XRD、UV-vis、SEM及EDS對Ag-AgCl復合材料的形貌、結構及元素組成進行分析。結果顯示,平均直徑約為10nm的AgCl顆粒負載于納米級Ag顆粒表面。所制備的產物為Ag-AgCl的復合異質結構材料。分別利用循環(huán)伏安法和計時電流法考察了不同投料質量比的Ag-AgCl復合催化劑對芐氯的電催化還原性能。結果表明,不同投料質量比的Ag-AgCl
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