高熒光性能摻氮碳點(diǎn)的制備及其環(huán)境分析應(yīng)用.pdf

1、作為碳納米材料領(lǐng)域的一顆新星，熒光碳點(diǎn)自2004年首次被發(fā)現(xiàn)以來(lái)，就以其獨(dú)特的光學(xué)性能、小尺寸特性、可調(diào)控性、良好的生物相容性和低毒性，而備受科研工作者的關(guān)注。目前，熒光碳點(diǎn)已經(jīng)廣泛應(yīng)用于生化傳感、生物成像、光催化、光電設(shè)備及藥物運(yùn)載等諸多領(lǐng)域。此外，功能化修飾的碳點(diǎn)表面含有豐富的官能團(tuán)，可作為熒光探針，實(shí)現(xiàn)對(duì)物質(zhì)簡(jiǎn)單、快速、高靈敏和高選擇性地檢測(cè)。因此，開(kāi)發(fā)碳點(diǎn)的新型制備方法并對(duì)碳點(diǎn)進(jìn)行表面功能化修飾，以實(shí)現(xiàn)其在分析檢測(cè)領(lǐng)域的應(yīng)用具有

2、重要的意義。本研究利用水熱法開(kāi)發(fā)了三種高發(fā)光摻氮碳點(diǎn)(N-CDs)，并分別作為熒光探針，實(shí)現(xiàn)了對(duì)環(huán)境污染物對(duì)硝基酚、2，4-二硝基酚和對(duì)硝基苯胺的高靈敏檢測(cè)。主要研究工作如下:
　　通過(guò)新穎、簡(jiǎn)易、低成本的水熱法，利用馬來(lái)酸和乙二胺為鈍化劑，制備了高熒光量子產(chǎn)率、高穩(wěn)定性的N-CDs。該N-CDs不僅展現(xiàn)出明亮的藍(lán)色熒光，較高的量子產(chǎn)率(45％)，而且還具有良好的水溶性和顯著地穩(wěn)定性，其熒光強(qiáng)度能在pH1～13的范圍內(nèi)保持穩(wěn)定。此

3、外，基于對(duì)硝基酚（4-NP）與N-CDs的電子能量轉(zhuǎn)移引起的動(dòng)態(tài)猝滅使N-CDs的熒光猝滅，構(gòu)建了定量檢測(cè)4-NP的熒光傳感體系。在0.1～11μg/mL范圍內(nèi)，N-CDs的熒光猝滅程度與4-NP的濃度呈良好的線(xiàn)性關(guān)系，檢出限為22 ng/mL。該檢出限低于美國(guó)環(huán)境保護(hù)署規(guī)定的飲用水中4-NP的允許量(60 ng/mL)。在其他結(jié)構(gòu)類(lèi)似的酚類(lèi)化合物存在的情況下，此探針能快速選擇性地識(shí)別出4-NP。本方法已成功用于環(huán)境水樣品中4-NP含量

4、的檢測(cè)。
　　采用一種綠色、簡(jiǎn)單、經(jīng)濟(jì)的一步水熱法，以石榴籽為碳源，乙二胺為鈍化劑制各了N-CDs。所合成的N-CDs擁有優(yōu)異的熒光性能、良好的穩(wěn)定性和較高的熒光量子產(chǎn)率(23.80％)。研究表明2，4-二硝基酚(2，4-DNP)主要通過(guò)內(nèi)濾作用導(dǎo)致N-CDs的熒光猝滅。其次，二者還通過(guò)氨鍵作用導(dǎo)致共振能量轉(zhuǎn)移?；诖藰?gòu)建了定量檢測(cè)2，4-DNP的熒光檢測(cè)體系。所構(gòu)建的熒光檢測(cè)體系對(duì)2，4-DNP的檢測(cè)范圍為0.05～3.2μg/

5、mL，檢出限低至14 ng/mL。方法表現(xiàn)出非常高的靈敏度和良好的選擇性，此外，該方法已成功用于自來(lái)水和河水等實(shí)際樣品中2，4-DNP含量的柃測(cè)，回收率在96.2％～102.8％之間。
　　利用馬來(lái)酸為碳源，二乙撐二胺為鈍化劑，一步水熱法簡(jiǎn)單、綠色、低成本地合成了高熒光的N-CDs，其熒光量子產(chǎn)率可達(dá)26.44％。由于對(duì)硝基苯胺（4-NA）與N-CDs之間存在內(nèi)濾作用，同時(shí)，4-NA中氨基中的N原子與N-CDs表面酚羥基中的H原子