二維薄層復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)與光電催化性能調(diào)控研究.pdf

1、21世紀(jì)能源及環(huán)境問題使人類可持續(xù)發(fā)展面臨巨大挑戰(zhàn)。受自然界光合作用啟發(fā)，通過人工光合成分解水將太陽能轉(zhuǎn)化為氫能源儲(chǔ)存被視為解決能源問題的“圣杯”。發(fā)展穩(wěn)定高效的光電/電催化材料是分解水制氫的關(guān)鍵。長期以來載流子遷移緩慢、表面反應(yīng)過電勢較高等問題嚴(yán)重制約光電/電催化材料水分解效率的提升。二維半導(dǎo)體材料的超薄原子級(jí)結(jié)構(gòu)特性有利于提升載流子遷移速率，其大的比表面積為催化水分解反應(yīng)提供充足反應(yīng)位點(diǎn)，被視為杰出的催化劑材料，但很多材料仍存在表面

2、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)瓶頸有待解決。表面修飾助催化劑量子點(diǎn)或合成多功能二維薄層復(fù)合材料，有助于加速載流子的分離和遷移、降低表面反應(yīng)勢壘，可顯著提高二維半導(dǎo)體材料催化水分解制氫效率。本文通過在碳三氮四二維納米片表面負(fù)載鈷磷催化劑，實(shí)現(xiàn)了其光催化性能大幅提高;通過將羥基氧化鐵納米片與石墨烯復(fù)合，顯著提升其電催化產(chǎn)氧性能。具體研究內(nèi)容如下:
　　1.碳三氮四納米片負(fù)載鈷磷產(chǎn)氧催化劑的光解水性能研究
　　石墨烯型碳三氮四是新型光催化分解水催化劑

3、，光生載流子復(fù)合問題及產(chǎn)氧反應(yīng)過電勢高導(dǎo)致其能源轉(zhuǎn)化效率低下。共催化劑負(fù)載是提高光催化劑穩(wěn)定性，抑制光生載流子復(fù)合的有效方法。我們成功剝離得到納米片結(jié)構(gòu)的碳三氮四，并利用光沉積法在其表面均勻負(fù)載鈷磷催化劑。光解水性能測試負(fù)載后的復(fù)合物產(chǎn)氫性能是碳三氮四納米片的5倍，是體相碳三氮四的26倍。光致發(fā)光譜表明，負(fù)載鈷磷催化劑有效地抑制了光生載流子復(fù)合幾率。
　　2.石墨烯負(fù)載羥基氧化鐵納米片電催化產(chǎn)氧性能研究
　　石墨烯大的比表面

4、積為納米片沉積提供了基底，同時(shí)好的導(dǎo)電性可以促進(jìn)電荷遷移。因此，我們制備了石墨烯負(fù)載的羥基氧化鐵納米片材料。利用透射電子顯微鏡可以看到石墨烯表面均勻負(fù)載了羥基氧化鐵薄片，X射線衍射技術(shù)、拉曼分析及X射線光電子能譜表明氧化石墨烯在原位生長過程中被還原，而負(fù)載的納米片形貌的羥基氧化鐵物相與純相一致。X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)技術(shù)進(jìn)一步給出了復(fù)合物的局域結(jié)構(gòu)信息。電化學(xué)性能測試表明負(fù)載石墨烯后產(chǎn)氧過電勢顯著降低，交流阻抗譜分析顯示復(fù)合物電極載流子遷移