用于LED的單一基質(zhì)碳量子點(diǎn)熒光粉的合成與發(fā)光性能.pdf

1、發(fā)光二極管（LED）具有節(jié)能環(huán)保、高能效、壽命長和體積小等優(yōu)點(diǎn)，成為替代傳統(tǒng)照明技術(shù)的新一代固態(tài)光源。相對于LED用稀土和半導(dǎo)體量子點(diǎn)熒光粉而言，碳量子點(diǎn)（CQDs）具有發(fā)射光譜寬、光穩(wěn)定性好、成本低和毒性低等優(yōu)點(diǎn)，成為一種有發(fā)展?jié)摿Φ腖ED新型熒光粉。然而，目前LED用CQDs的熒光量子效率（QY）較低，光譜組分紅綠藍(lán)光（RGB）比例也較低，會導(dǎo)致CQDs基LED器件的光效率和顯示指數(shù)偏低。本論文旨在制備高QY和高RGB比例的單一基質(zhì)

2、CQDs熒光材料，分別以葡萄糖、抗壞血酸、水楊酸和硫代水楊酸為碳源，再加入不同添加劑聚乙二醇（PEG200）和乙二胺，合成熒光CQDs。通過對CQDs微觀形貌、表面結(jié)構(gòu)和光學(xué)性能進(jìn)行分析，實(shí)現(xiàn)單一基質(zhì) CQDs熒光粉在黃光和白光 LED器件中的應(yīng)用。主要研究內(nèi)容如下：
　　首先，以葡萄糖為碳源，PEG200為添加劑，采用一步水熱法制得 QY為3.5％和RGB比例達(dá)63.5%的單一基質(zhì)的CQDs。討論了葡萄糖濃度、反應(yīng)時間、改性方式

3、對CQDs熒光性能的影響。得出最佳反應(yīng)條件：40 mL、5 mmol/L葡萄糖和5 mLPEG200，一步法水熱180℃反應(yīng)6 h。制得的CQDs發(fā)藍(lán)光，平均粒徑為4.0 nm。表面含有羥基、羧基等含氧官能團(tuán)。CQDs具有激發(fā)波長依賴和pH獨(dú)立的發(fā)射行為。單一基質(zhì)CQDs基LED器件發(fā)冷白光，色坐標(biāo)為（0.32，0.37），相關(guān)色溫（CCT）為5584 K。
　　其次，以抗壞血酸為碳源，乙二胺為添加劑，采用一步水熱法制得QY為12

4、.1%、RGB比例達(dá)78.4%、含氮CQDs（N-CQDs）。通過引入氮原子調(diào)控CQDs表面化學(xué)結(jié)構(gòu)，能促進(jìn)N-CQDs的QY的提高。討論了反應(yīng)溫度、添加劑種類（乙二胺、對苯二胺）對 N-CQDs熒光性能的影響。得出最佳反應(yīng)條件：抗壞血酸為碳源、乙二胺為氮源，在90℃下一步水熱反應(yīng)2 h。制得的N-CQDs發(fā)綠光，平均粒徑為6.2 nm，表面含有羥基、羧基、酰胺基等官能團(tuán)。QY的提高可能是摻雜的 N原子作用的結(jié)果；N-CQDs具有激發(fā)波

5、長和pH獨(dú)立的發(fā)射行為。單一基質(zhì)N-CQDs基LED器件發(fā)黃光，色坐標(biāo)為（0.48，0.45），CCT為3705 K。
　　再次，含有芳環(huán)的水楊酸為碳源，乙二胺為添加劑，采用一步水熱法制得QY為45.7%、RGB比例達(dá)70.8%、含氮N-CQDs。含芳香環(huán)結(jié)構(gòu)的碳源可以加強(qiáng)N-CQDs表面的π共軛體系，促進(jìn)N-CQDs的QY的提高。討論反應(yīng)溫度、水楊酸和乙二胺配比對 N-CQDs熒光性能的影響。得出最佳反應(yīng)條件：反應(yīng)溫度為200℃

6、，水楊酸與乙二胺摩爾比為1:3時，N-CQDs的QY最高為45.7%。QY的提高可能是摻雜的N原子和共軛芳環(huán)共同作用的結(jié)果。制得的N-CQDs發(fā)綠光，平均粒徑為10.5 nm，表面含有羥基、酰胺基等官能團(tuán)；具有激發(fā)依賴的發(fā)射行為。單一基質(zhì)N-CQDs基LED器件的發(fā)黃白光，色坐標(biāo)為（0.40，0.41），CCT為4305 K。
　　最后，以含苯環(huán)的、含 S官能團(tuán)的硫代水楊酸為碳源，乙二胺為添加劑，采用一步水熱法制得QY為51.4%

7、、RGB比例達(dá)67.4%、含氮硫CQDs（NS-CQDs）。硫作為供電子原子，能夠增強(qiáng)NS-CQDs表面的π共軛體系，促進(jìn)NS-CQDs的QY的提高。討論反應(yīng)溫度、硫代水楊酸和乙二胺配比對NS-CQDs熒光性能的影響。得出最佳反應(yīng)條件：反應(yīng)溫度為200℃，硫代水楊酸與乙二胺摩爾比為1:3時，NS-CQDs的QY最高為51.4%。QY的提高可能是共軛芳環(huán)、N原子和S原子共同作用的結(jié)果。制得的NS-CQDs發(fā)藍(lán)光，平均粒徑為2.4 nm。含

8、有羥基、酰胺基等官能團(tuán)；具有激發(fā)波長獨(dú)立的發(fā)射行為。單一基質(zhì)NS-CQDs基LED器件發(fā)冷白光，色坐標(biāo)為（0.34，0.38），CCT為5227 K。
　　綜上所述，具有芳環(huán)結(jié)構(gòu)的碳源和氮硫原子的引入有利于CQDs的QY的提高。隨氮原子、芳環(huán)結(jié)構(gòu)、硫原子的依次引入，RGB比例先增加后降低。RGB不僅受CQDs能級的影響，還可能受CQDs粒徑大小的影響。因此，期望通過調(diào)控CQDs的粒徑，同時調(diào)控 CQDs的內(nèi)、外部結(jié)構(gòu)，達(dá)到制備不同