具有催化反應(yīng)邊界微小通道內(nèi)兩相流動傳質(zhì)及轉(zhuǎn)化特性的數(shù)值研究.pdf

1、微化工技術(shù)已經(jīng)成為化學(xué)工程領(lǐng)域一個迅速崛起的研究熱點和發(fā)展方向。對微反應(yīng)器內(nèi)流動、傳質(zhì)和轉(zhuǎn)化的深入研究具有重要的意義，但已有的研究主要集中在氣液、氣固、液液等在無反應(yīng)或者體相反應(yīng)情況下微反應(yīng)器內(nèi)的流動和傳遞過程，而對氣-液-固三相微反應(yīng)器的研究較少。
　　本文針對具有催化反應(yīng)邊界微通道內(nèi)環(huán)狀流和彈狀流條件下的流動、傳質(zhì)及轉(zhuǎn)化過程開展了數(shù)值研究。同時，也對平板式膜催化反應(yīng)器內(nèi)流動、傳質(zhì)及轉(zhuǎn)化特性進(jìn)行了研究。主要的研究內(nèi)容和結(jié)論如下。

2、
　　①研究了具有催化反應(yīng)邊界圓形微通道內(nèi)環(huán)狀流動傳質(zhì)及轉(zhuǎn)化特性。壁面反應(yīng)速率與硝基苯入口濃度、溫度和氣液壓力都成正比，但隨著硝基苯的消耗使下游反應(yīng)速率迅速下降；氫氣濃度的變化主要受氣相壓力的影響，當(dāng)氣相壓力不變時，隨著反應(yīng)速率的增大氫氣濃度減小，當(dāng)硝基苯消耗殆盡時，氫氣的變化只在上游比較明顯，下游只是隨著壓力的降低而沿軸向緩慢減??；硝基苯的物質(zhì)轉(zhuǎn)化率與反應(yīng)溫度和壓力成正比，與入口硝基苯濃度成反比，同時，在混合二級反應(yīng)區(qū)內(nèi)，硝基苯

3、入口濃度對其物質(zhì)轉(zhuǎn)化率影響很小，氣相壓力和溫度對物質(zhì)轉(zhuǎn)化率影響較大。
　?、谘芯苛司哂写呋磻?yīng)邊界圓形微通道內(nèi)彈狀流動傳質(zhì)及轉(zhuǎn)化特性。傳質(zhì)系數(shù)隨著氣泡速度和長度的增加而增加，一級反應(yīng)催化層體積反應(yīng)速率系數(shù)與反應(yīng)動力學(xué)常數(shù)、催化層厚度和催化層有效擴散系數(shù)正相關(guān)，整體反應(yīng)速率系數(shù)由體積傳質(zhì)系數(shù)和催化層體積反應(yīng)速率系數(shù)共同決定。隨著催化劑活性和催化層厚度的降低，或催化層孔隙率的增加，催化劑有效性會不斷升高，當(dāng)催化劑有效性高于95％，即反

4、應(yīng)動力學(xué)常數(shù)小于6.5s-1，或催化層厚度小于5.7?m，或孔隙率大于0.3時，內(nèi)部傳質(zhì)可以忽略。如果催化劑厚度繼續(xù)降低，當(dāng)其小于0.752?m，則體積傳質(zhì)系數(shù)遠(yuǎn)大于催化層體積反應(yīng)速率系數(shù)，此時反應(yīng)將由本征動力學(xué)控制，而如果催化劑活性足夠高，當(dāng)反應(yīng)動力學(xué)常數(shù)大于153.4s-1，則體積傳質(zhì)系數(shù)遠(yuǎn)小于催化層體積反應(yīng)速率系數(shù)，此時反應(yīng)將由內(nèi)外傳質(zhì)控制。同時，甲基苯的乙烯的物質(zhì)轉(zhuǎn)化率隨著氣泡速度和長度、催化劑活性、催化層厚度和孔隙率的增加而增

5、加，但氣泡速度的增加也會使反應(yīng)物停留時間變短。
　?、垩芯苛司哂写呋磻?yīng)邊界矩形微通道內(nèi)環(huán)狀流動及轉(zhuǎn)化特性。矩形微通道中液體主要在角區(qū)流動而薄液膜液體速度非常小，且薄液膜區(qū)的反應(yīng)速率明顯快于角區(qū)。同時液相和催化層硝基苯濃度沿著液膜厚度方向基本保持不變。但是隨著反應(yīng)動力學(xué)常數(shù)的增加，催化劑的有效性不斷的降低，使反應(yīng)受到傳質(zhì)影響。另外，減小催化層的孔隙率也會使內(nèi)部傳質(zhì)阻力變大，催化劑有效性降低。而增加氣液相反應(yīng)物濃度會同步地增加反應(yīng)物

6、速率，也會造成催化層有效性降低。同時催化劑活性和氣相壓力的升高，對提升反應(yīng)器硝基苯物質(zhì)轉(zhuǎn)化效率最為明顯，而增加催化層孔隙率和硝基苯濃度對其物質(zhì)轉(zhuǎn)化率的影響非常小。
　?、苎芯苛司哂写呋磻?yīng)邊界矩形微通道內(nèi)彈狀流動及轉(zhuǎn)化特性?？拷∫耗^(qū)氫氣濃度增加的速率和硝基苯消耗速率明顯快于其他區(qū)域。而催化層的氫氣和硝基苯濃度分布比較均相。另外，混合二級反應(yīng)催化層體積反應(yīng)速率系數(shù)與一級反應(yīng)明顯不同，隨著催化劑活性、氣相壓力和氣相速率的增加，催化