碳點(diǎn)及其復(fù)合材料的制備和固態(tài)發(fā)光性能的研究.pdf

1、碳點(diǎn)是一種具有獨(dú)特光致發(fā)光性能的零維碳納米材料，在生物成像、信息安全、光催化、傳感和光電器件等領(lǐng)域有巨大的應(yīng)用前景。到目前為止，該領(lǐng)域的絕大部分工作都是關(guān)于碳點(diǎn)水溶液的熒光性能及應(yīng)用，而依然很少有報道涉及到碳點(diǎn)雜化固相材料和碳點(diǎn)團(tuán)聚體的固態(tài)發(fā)光性能及相關(guān)的應(yīng)用。所以，在本工作中，我們將開展碳點(diǎn)及其復(fù)合材料制備的研究，同時還對其固態(tài)熒光的性能、機(jī)理和應(yīng)用前景進(jìn)行深入探討，為碳點(diǎn)的進(jìn)一步發(fā)展和在新興領(lǐng)域的應(yīng)用奠定基礎(chǔ)。相關(guān)研究的概要如下：<

2、br>　　（1）采用碳點(diǎn)、Sr2Si5N8:Eu2+熒光粉和正硅酸乙酯為原料，通過一步溶膠-凝膠法制備碳點(diǎn)-二氧化硅-熒光粉（CDSP）復(fù)合材料。該材料具有雙發(fā)射的核殼結(jié)構(gòu)，其中二氧化硅層除了作為碳點(diǎn)的分散媒介外，還擔(dān)當(dāng)連接碳點(diǎn)和熒光粉之間的橋梁。CDSP在近紫外區(qū)具有強(qiáng)吸收，適合用于制備紫外激發(fā)的白光LED。通過改變激發(fā)波長或原料的比例，可調(diào)控發(fā)光顏色，并能獲得白光。得益于CDSP的較均勻的核殼結(jié)構(gòu)，CDSP-環(huán)氧樹脂相比于CD&P-

3、環(huán)氧樹脂有更好的抗團(tuán)聚和相分離性。利用CDSP和環(huán)氧樹脂封裝的白光LED，其顯色指數(shù)高達(dá)94。
　　（2）通過一步水熱法處理聚乙烯醇和有機(jī)胺，合成了具有固態(tài)熒光性質(zhì)的氮摻雜碳點(diǎn)（NCD）。此碳點(diǎn)表面富含 PVA鏈，其巨大的空間位阻能有效防止在團(tuán)聚態(tài)時發(fā)生的?-?堆疊作用所造成的熒光淬滅現(xiàn)象的發(fā)生。在抗自淬滅的基礎(chǔ)上，能量共振轉(zhuǎn)移和激發(fā)依賴使得 NCD粉末的熒光相對于溶液態(tài)中的熒光有更大的紅移，從而呈現(xiàn)黃綠色固態(tài)熒光?；谏鲜鼋Y(jié)果，

4、實(shí)現(xiàn)了固態(tài)熒光顏色的調(diào)控，即以 PVA為碳源，以不同的胺類化合物為氮源或不進(jìn)行氮摻雜，合成了具有不同固態(tài)熒光（橙色、黃色、黃綠色和白色）的碳點(diǎn)粉末；或?qū)⑤^低濃度的NCD均勻摻雜于淀粉基質(zhì)中，獲得了藍(lán)色熒光。此外，還首次通過采用單一熒光體，在增加溶劑極性和進(jìn)行超聲處理的手段下，構(gòu)建了一種新型的雙熒光形貌來獲得白光發(fā)射?；谠摾砟?，還成功制備了白光LED。另外，還合成了NCD-PMMA薄膜和NCD/PVA氣凝膠，證明NCD可以加工成不同形態(tài)

5、以滿足不同應(yīng)用的需要。
　　（3）對上述NCD粉末是優(yōu)異的抗?jié)裥赃M(jìn)行較深入研究，認(rèn)為這一獨(dú)特的性能繼承自原料PVA。NCD團(tuán)聚體表面的PVA鏈之間形成較強(qiáng)的氫鍵，能有效阻止空氣中的水分子滲透并潮解 NCD粉末，從而使其保持穩(wěn)定的剛性結(jié)構(gòu)。由于發(fā)光中心的剛性化作用，來自三重態(tài)的無輻射躍遷能得到有效地遏制，最終導(dǎo)致了室溫磷光現(xiàn)象的發(fā)生。本部分工作還分析討論了氧氣對 NCD粉末室溫磷光的影響，認(rèn)為表面大量存在的PVA鏈通過氫鍵交聯(lián)，起到