石墨烯基半導(dǎo)體納米復(fù)合材料的制備及其光催化性能研究.pdf

1、隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的迅速發(fā)展，我們所面臨的環(huán)境污染問(wèn)題日趨嚴(yán)重。環(huán)境污染的控制與治理已成為21世紀(jì)人類(lèi)社會(huì)面臨的亟待解決的重大問(wèn)題。光催化技術(shù)由于其具有工藝簡(jiǎn)單、可直接利用太陽(yáng)能作為光源來(lái)驅(qū)動(dòng)反應(yīng)、降解污染物徹底和無(wú)二次再生污染等特點(diǎn)，被認(rèn)是一種理想的新型環(huán)境污染治理技術(shù)。然而半導(dǎo)體材料在光催化應(yīng)用過(guò)程中也存在著一些亟待解決的問(wèn)題，例如：半導(dǎo)體納米顆粒容易發(fā)生團(tuán)聚現(xiàn)象進(jìn)而導(dǎo)致吸附性能下降、較寬的帶隙導(dǎo)致只能吸收利用太陽(yáng)光中有限的紫外光部分、光

2、生載流子易于再?gòu)?fù)合導(dǎo)致光量子產(chǎn)率較低等。
　　石墨烯是一種由單層碳原子通過(guò)sp2雜化方式緊密堆積而成的二維蜂窩狀結(jié)構(gòu)的新型碳材料。將傳統(tǒng)半導(dǎo)體光催化材料與石墨烯進(jìn)行復(fù)合，利用石墨烯超高的比表面積、良好的導(dǎo)電性能和規(guī)整的二維平面結(jié)構(gòu)作為光催化材料的載體。一方面可以減少半導(dǎo)體納米粒子的團(tuán)聚，有效的增加光催化反應(yīng)活性位；另一方面也可以通過(guò)分離與轉(zhuǎn)移光生載流子，減少光生電子-空穴對(duì)再?gòu)?fù)合的幾率，從而使得復(fù)合材料的光催化活性得到有效提高。<

3、br>　　基于以上背景，本論文利用石墨烯特殊的功能特性，采用一步溶劑熱法制備了石墨烯基半導(dǎo)體光催化復(fù)合材料，探索了光催化復(fù)合材料的最優(yōu)制備路線(xiàn)，對(duì)其晶體結(jié)構(gòu)、微觀形貌、表面缺陷以及光催化降解性能等進(jìn)行了詳細(xì)的研究，并對(duì)光催化復(fù)合材料的光催化增強(qiáng)機(jī)理進(jìn)行了深入的探討。本論文的主要研究?jī)?nèi)容和取得的結(jié)果如下：
　?。?）采用氧化石墨烯水溶液、醋酸鋅和硫化鈉為反應(yīng)前驅(qū)物，并通過(guò)調(diào)節(jié)溶劑熱反應(yīng)的時(shí)間與溫度，探索制備ZnS/RGO納米復(fù)合材料

4、的最佳反應(yīng)條件。結(jié)果表明：在180℃、10 h的初始反應(yīng)條件下制備的復(fù)合材料具有相對(duì)較高的結(jié)晶度、相對(duì)最為均勻的表面分布以及最優(yōu)異的光催化降解性能。
　?。?）分別使用硫化鈉和硫脲作為反應(yīng)前驅(qū)物在優(yōu)化的初始反應(yīng)條件下（180℃、10 h）制備了ZnS/RGO納米復(fù)合材料，并詳細(xì)的分析對(duì)比了硫化鈉和硫脲這兩種不同前驅(qū)物的水解速率對(duì)復(fù)合材料制備以及光催化活性的影響。結(jié)果表明：使用硫化鈉作為反應(yīng)前驅(qū)物制備的復(fù)合材料具有相對(duì)較高的結(jié)晶度、

5、相對(duì)更加均勻的表面分布、較低的表面缺陷以及最高的光催化降解效率。
　?。?）分別使用TiO2粉末（P25）和鈦酸四丁酯（TBOT）作為反應(yīng)前驅(qū)物制備了ZnS-TiO2/RGO三元納米復(fù)合材料，并對(duì)三元復(fù)合材料光催化降解活性增強(qiáng)的機(jī)理進(jìn)行了探討。結(jié)果表明：ZnS-TiO2/RGO多元復(fù)合材料的光催化降解性能優(yōu)于ZnS/RGO納米復(fù)合材料。此外，使用TBOT制備的ZnS-TiO2/RGO三元復(fù)合材料的光催化降解效率要明顯的高于使用P2