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文檔簡介
1、原子、分子及離子的碰撞過程普遍存在于星際空間、核聚變、等離子體以及化學(xué)反應(yīng)過程中,所以原子分子的結(jié)構(gòu)及其激發(fā)動力學(xué)研究對于相關(guān)學(xué)科的發(fā)展具有重要意義。緣于天文觀測、能源項目、軍事技術(shù)和航空工業(yè)等高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)的重大需求,促使原子分子激發(fā)態(tài)結(jié)構(gòu)和動力學(xué)參數(shù)研究成為最活躍的前沿領(lǐng)域之一。但是,實驗上原子分子激發(fā)動力學(xué)參數(shù)的測量精度卻一直不夠高,且為止目前,對散射過程中的物理機制仍然存在許多爭議和不確定性。因此,發(fā)展或者改進(jìn)現(xiàn)有的實驗技術(shù),提高
2、原子分子激發(fā)動力學(xué)參數(shù)的測量精度,對于深入理解原子分子的結(jié)構(gòu)及散射機理極其重要。
快電子碰撞方法是研究原子分子結(jié)構(gòu)及其動力學(xué)參數(shù)的重要技術(shù)手段,歷史上曾提供了大量的原子分子激發(fā)動力學(xué)參數(shù)。近年來,隨著第三代同步輻射和自由電子激光等先進(jìn)光源的發(fā)展,非彈性硬X射線散射技術(shù)發(fā)展成為了研究原子分子的結(jié)構(gòu)和激發(fā)動力學(xué)的有力工具。雖然快電子碰撞方法和非彈性硬X射線散射技術(shù)是完全不同的實驗技術(shù),但都能夠用來測量原子分子的激發(fā)態(tài)動力學(xué)參數(shù),且
3、二者間存在著緊密的聯(lián)系。
利用非彈性硬X射線散射技術(shù)和快電子碰撞方法,本論文開展了一系列原子分子的激發(fā)動力學(xué)研究:
1.從非彈性X射線散射過程的理論基礎(chǔ)出發(fā),闡明了小角度X射線散射可以模擬光吸收過程,并由此提出并實現(xiàn)了測量氣相原子分子光學(xué)振子強度的dipole(γ,γ)方法。以He的21P躍遷為基準(zhǔn),建立了實驗數(shù)據(jù)的絕對化方法。新提出的dipole(γ,γ)方法不受線飽和效應(yīng)的影響,且其Bethe-Born因子隨能量
4、變化十分平緩,幾乎不存在系統(tǒng)誤差,可以給出更高精度的光學(xué)振子強度數(shù)據(jù)。本工作利用dipole(γ,γ)方法測量了He原子的光學(xué)振子強度,與前人實驗及理論計算的結(jié)果獲得了很好的一致性,證明了dipole(γ,γ)方法是研究氣相原子分子光學(xué)振子強度的有力工具;
2.分別利用快電子碰撞方法和非彈性X散射方法研究了H2分子的激發(fā)動力學(xué)參數(shù),從實驗上首次獲得了振動分辨的Lyman帶、Wener帶以及EF1∑+g態(tài)的形狀因子平方。在實驗和
5、理論計算的對比中,發(fā)現(xiàn)了一些有趣的現(xiàn)象:本次快電子碰撞方法和非彈性X散射方法測得的Lyman帶v'<6的結(jié)果與理論計算符合較好,但隨著振動量子數(shù)的增大,實驗與理論計算之間的偏差越來越大。分析這種偏離的原因可能是,對于H2這樣的質(zhì)量很小的分子,其原子核的運動速度隨振動量子數(shù)的增大而明顯增大,導(dǎo)致其電子-振動耦合效應(yīng)變得不可忽略。對于Wener帶和EF1∑+g態(tài),本次的實驗結(jié)果與理論計算結(jié)果整體符合較好。但在較大動量轉(zhuǎn)移區(qū)間,本次電子碰撞實
6、驗的結(jié)果略低于非彈性X射線散射的結(jié)果,說明碰撞能量為1500eV時,電子碰撞實驗仍然沒有滿足一階Born近似;
3.利用快電子碰撞方法分別研究了HD和D2分子的激發(fā)動力學(xué)參數(shù),從實驗上首次獲得了HD和D2分子振動分辨的Lyman帶、Wener帶以及EF1∑+g態(tài)的形狀因子平方。對比實驗和理論計算,發(fā)現(xiàn)與H2類似的漸進(jìn)現(xiàn)象——低振動量子數(shù)時,實驗結(jié)果與理論符合較好,隨著振動量子數(shù)的增大,實驗和理論逐漸偏離。值得關(guān)注的是,從H2、
7、HD到D2,實驗結(jié)果與理論計算結(jié)果的偏離逐漸變小,也即其符合程度逐漸變好,表現(xiàn)出了一定的同位素效應(yīng)。由于H2、HD和D2這三個分子的質(zhì)量越來越大,其原子核運動速度應(yīng)該越來越慢,會導(dǎo)致電子-振動耦合效應(yīng)逐漸變?nèi)酢_@可能是H2、HD和D2這三個分子實驗的形狀因子平方與理論計算符合越來越好的原因。考慮到H2、HD以及D2是非常簡單的雙原子分子,原本預(yù)期其價殼層激發(fā)態(tài)的理論計算應(yīng)該與實驗符合很好,然而目前的計算結(jié)果與實驗仍然存在明顯的差別。對上
8、述差別的定性解釋,需要更高分辨率的實驗和考慮了電子-振動耦合效應(yīng)的理論計算來證實;
4.作者在讀博期間,對實驗室現(xiàn)有的快電子能量損失譜儀做了一系列的改進(jìn),包括電源與譜儀整體恒溫、改進(jìn)單色器與作用室之間的差分抽氣,清洗、重組電子光學(xué)部件,改進(jìn)膠體石墨噴涂工藝、解決數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)丟失數(shù)據(jù)等。經(jīng)過改進(jìn),譜儀在入射電子能量1500-2500eV下實現(xiàn)能量分辨最好為60meV,且在沒有大的改動時,正常開機就能測到信號,兩三天之內(nèi)便可以調(diào)試
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