KDP、DKDP晶體拉曼散射特性研究.pdf

1、磷酸二氫鉀（KH2PO4，簡稱KDP）晶體和磷酸二氘鉀(K(H1-xDx)2PO4，簡稱DKDP）晶體是一種性能優(yōu)良的的非線性光學(xué)晶體材料，其生長研究已有80多年的歷史。KDP和DKDP晶體具有較大的非線性系數(shù)、較高的激光損傷閾值等性能，被廣泛作為激光倍頻材料;另外，KDP和DKDP晶體還是良好的壓電、電光材料。近年來慣性約束核聚變(ICF)工程得到了越來越多國家的關(guān)注，ICF是一種可控制的熱核爆炸，為解決人類未來能源短缺問題提供了新的

2、路徑。到目前為止，能滿足ICF研究所需要的高光學(xué)性能和大尺寸晶體僅有KDP、DKDP晶體，其在該系統(tǒng)中主要作為變頻材料和電光開關(guān)材料。
　　在ICF系統(tǒng)中，高通量激光通過大尺寸KDP晶體組成的倍頻系統(tǒng)時，自發(fā)拉曼散射光與泵浦光場耦合使自發(fā)拉曼散射受激放大，受激拉曼散射在橫向獲得較大增益形成橫向受激拉曼散射(TSRS)。大尺寸KDP晶體中的TSRS不但會造成泵浦光能量損失，而且其強度可能超過激光的損傷閾值，造成晶體永久損傷。KDP晶

3、體中的TSRS效應(yīng)嚴(yán)重制約了激光系統(tǒng)能量的提升，國內(nèi)外采取了一系列措施降低大尺寸晶體中的TSRS效應(yīng)。眾所周知利用DKDP晶體取代KDP晶體可有效降低其TSRS增益系數(shù)，但DKDP晶體氘含量和其TSRS增益系數(shù)的定量關(guān)系尚未明確，難以得出降低TSRS效應(yīng)的最佳氘含量;另外，在更高激光功率條件下DKDP晶體中的TSRS效應(yīng)也將顯著，且DKDP晶體生長工藝?yán)щy，成本高。因此，繼續(xù)開展KDP、DKDP晶體TSRS效應(yīng)相關(guān)研究有重要意義。

4、>　　受激拉曼散射起源于晶體的自發(fā)拉曼散射，且其增益系數(shù)可根據(jù)其自發(fā)拉曼光譜評估，故受激拉曼散射與自發(fā)拉曼散射密切相關(guān)。本文系統(tǒng)地研究了KDP、DKDP晶體的拉曼散射特性，我們首先根據(jù)群論對KDP、DKDP晶體晶格振動模進行了詳細歸類并對拉曼峰進行了指認(rèn);然后開展了KDP晶體的受激拉曼散射實驗，分析了三倍頻過程中的TSRS效應(yīng);并研究了晶體生長方法、雜質(zhì)離子、氘含量和溫度等因素對KDP、DKDP晶體拉曼散射的影響。論文主要內(nèi)容如下:

5、r>　　1.首先利用因子群分析法得到了KDP晶體的基本晶格振動模:Γ=4A1+5A2+6B1+7B2+13E，然后利用位置群分析法對振動模進行了詳細分類。驗證了背向拉曼散射時A1振動模的角度特性，A.振動模角度特性表明實際晶體的對稱性低于D2d。另外，退火和未退火晶體的拉曼光譜無明顯差別，故A1振動模的角度特性與晶體的內(nèi)應(yīng)力無關(guān)，是由KDP晶體內(nèi)部結(jié)構(gòu)決定的。
　　我們測量了KDP和DKDP晶體不同散射配置下的拉曼光譜，并對KDP

6、和DKDP晶體的拉曼峰進行了指認(rèn)。結(jié)果表明，雖然所測光譜中存在和D2d拉曼選擇定則不符的情況，但是光譜整體上符合D2d拉曼選擇定則。
　　2.根據(jù)受激拉曼散射理論推導(dǎo)了KDP晶體受激拉曼散射增益系數(shù)和激發(fā)波長和散射配置的關(guān)系。采用532nm的皮秒激光脈沖泵浦在腔外單次通過方式下實現(xiàn)了KDP晶體的受激拉曼散射(SRS)，實驗上只觀察到了增益系數(shù)最大的v1振動模的三階Stokes光(559.43nm、589.74nm、623.5nm)

7、。另外，隨著SRS階次增高Stokes光的強度減弱，泵浦光的閾值功率呈非線性增長規(guī)律。因此，高功率激光系統(tǒng)中大尺寸KDP晶體中的TSRS效應(yīng)主要考慮v1振動模的一階受激拉曼散射。
　　受激拉曼散射增益系數(shù)和激發(fā)波長和散射配置有關(guān)，在三倍頻過程中KDP晶體中將會出現(xiàn)幾種不同類型的TSRS效應(yīng)。本文定量比較了Ⅰ類和Ⅱ類KDP晶體組成的三倍頻系統(tǒng)中的幾種不同類型的TSRS效應(yīng)，結(jié)果表明在高的倍頻效率和激光通量下，三倍頻晶體中的TSRS效

8、應(yīng)較為顯著，尤其是三倍頻光激發(fā)的TSRS效應(yīng)。根據(jù)本文結(jié)果在倍頻過程中若得到各階段的倍頻效率即可預(yù)測各種TSRS效應(yīng)的相對強度，并采取措施有效降低晶體坯片在使用過程中的激光損傷幾率。
　　3.研究了生長方法（傳統(tǒng)法和快速法）、熱退火和雜質(zhì)離子(Cr3+和Ni2+)對KDP晶體拉曼光譜的影響，并分析了這些因素對KDP晶體v1振動模的受激拉曼散射的影響。
　　結(jié)果表明這些因素對晶體的光學(xué)性能（透過率和散射顆粒）均有不同程度的影響

9、，但對晶體拉曼光譜及v1振動模的受激拉曼散射增益系數(shù)的影響不明顯。另外，受激拉曼散射強度與還其作用范圍內(nèi)晶體的光學(xué)性能（透過率、散射顆粒等）有關(guān)，并且相互作用長度越大受激拉曼散射傳輸過程中受晶體光學(xué)質(zhì)量的影響越顯著，故大尺寸KDP晶體中的TSRS效應(yīng)受生長方法、熱退火和雜質(zhì)離子等因素影響，這需要進一步的在線實驗驗證。
　　4.測量了不同氘含量DKDP晶體X(ZZ)-X和X(YY)-X散射配置下v1振動模的自發(fā)拉曼光譜。隨著氘含量的

10、增加v1振動模發(fā)生紅移，且X(ZZ)-X散射配置下的頻移大于X(YY）-X散射配置下的頻移，v1振動模半峰寬先增加后減小，而峰值強度隨氘含量的變化和半峰寬的變化趨勢相反。根據(jù)振動模耦合理論擬合了DKDP晶體的拉曼光譜，分析得出DKDP晶體v1振動模的紅移主要是由于v1振動模和δ(OD)振動模耦合引起的，而v1振動模和v3振動模耦合對v1振動模頻移也有較小貢獻。另外，基于DKDP晶體摻氘后晶體結(jié)構(gòu)的變化建立了DKDP晶體拉曼散射的強度疊加

11、模型，根據(jù)這一模型計算了不同氘含量DKDP晶體的拉曼光譜，結(jié)果與實驗測得的光譜符合很好，根據(jù)這一模型解釋了氘含量對DKDP晶體半峰寬和峰值強度的影響，并且發(fā)現(xiàn)峰值強度隨氘含量的變化是由半峰寬的變化引起。
　　采用和水的自發(fā)拉曼光譜對比法得出了KDP晶體和不同氘含量DKDP晶體的TSRS增益系數(shù)，測量誤差為15％。結(jié)果發(fā)現(xiàn)KDP晶體的TSRS增益系數(shù)為0.3cm·GW-1，且隨著氘含量的增加DKDP晶體的TSRS增益系數(shù)先減小至KD

12、P晶體的40.1％，后增大至KDP晶體的68.9％。建立了DKDP晶體TSRS增益系數(shù)和其v1振動模拉曼頻移的關(guān)系，利用此關(guān)系可以實現(xiàn)DKDP晶體TSRS增益系數(shù)及其均勻性在線無損測量。通過分析與TSRS增益系數(shù)有關(guān)的參數(shù)，我們認(rèn)為氘含量引起的半峰寬的變化是引起其TSRS增益系數(shù)變化的主要原因，故尋求其它增大拉曼散射半峰寬的方法可達到抑制TSRS效應(yīng)的目的。此外，結(jié)合第三章中KDP晶體TSRS效應(yīng)的分析，我們給出了DKDP晶體作為三倍頻

13、材料時3ω光激發(fā)TSRS效應(yīng)閾值強度和氘含量的關(guān)系。
　　5.采用背向拉曼散射裝置測量了KDP晶體和不同氘含量DKDP晶體v1振動模在285.4K～345.2K范圍內(nèi)的拉曼光譜，并分析了溫度對其v1振動模拉曼頻移、半峰寬、散射強度和SRS增益系數(shù)的影響。
　　隨著溫度的升高，KDP晶體中的v1振動模頻率逐漸減小，半峰寬逐漸增大。而溫度對DKDP晶體拉曼頻移和半峰寬的影響和其氘含量有關(guān)，對于低氘和高氘的DKDP晶體，溫度對其拉