改性PbO2電極的制備及用于水中苯酚污染物的降解研究.pdf

1、隨著技術(shù)進(jìn)步，工業(yè)發(fā)展，大量的有害污染物進(jìn)入環(huán)境當(dāng)中。因此，環(huán)境中污染物的去除已成為現(xiàn)代工業(yè)可持續(xù)發(fā)展的主要問(wèn)題和關(guān)鍵因素。電化學(xué)氧化法因其氧化能力強(qiáng)而受到了廣泛的關(guān)注。目前，如何增強(qiáng)電極的催化性能，提高降解能力，延長(zhǎng)電極使用壽命是國(guó)內(nèi)外研究者的主要研究方向。
　　PbO2電極與其他電極相比具有析氧電位高，耐腐蝕性強(qiáng)，價(jià)格低廉等優(yōu)點(diǎn)大量應(yīng)用于電化學(xué)氧化過(guò)程中。本文主要針對(duì)PbO2電極進(jìn)行改性，進(jìn)一步提高電極的氧化能力，提升電極的析

2、氧電位以抑制析氧副反應(yīng)的發(fā)生，同時(shí)延長(zhǎng)電極的使用壽命，降低降解過(guò)程中鉛在溶液中的溶出率。對(duì)電極的改性，降解條件，以及電化學(xué)氧化降解苯酚效率等方面進(jìn)行了研究。主要內(nèi)容如下:
　　在鈦金屬板表面應(yīng)用涂抹-熱沉積法制備SnO2-Sb活性中間層，利用電沉積法在電極表面覆蓋β-PbO2活性涂層。應(yīng)用氧化石墨對(duì)PbO2電極進(jìn)行改性，以提高電極的導(dǎo)電性。通過(guò)在電沉積溶液中加入0.5g·L-1，0.8g·L-1，1.0g·L-1，1.5g·L-1

3、氧化石墨，制備了氧化石墨(Graphite oxide，GO)改性PbO2電極，并對(duì)不同氧化石墨的添加量進(jìn)行比較，探究氧化石墨對(duì)電極性能的影響。利用SEM，XRD等對(duì)電極表面形態(tài)進(jìn)行分析，結(jié)果顯示電極最外層的β-PbO2為四方晶體，氧化石墨的加入能夠減小PbO2的晶粒尺寸，增大電極表面的有效面積。用循環(huán)伏安，動(dòng)力學(xué)分析對(duì)電極的析氧反應(yīng)性能進(jìn)行測(cè)試，發(fā)現(xiàn)氧化石墨的加入能顯著提高電極的析氧電位，提升電子轉(zhuǎn)移速率，降低能量損失。其中PbO2-

4、GO(1.0)電極的析氧電位達(dá)到了1.997V。采用Tafel曲線進(jìn)行電化學(xué)動(dòng)力學(xué)分析發(fā)現(xiàn)PbO2-GO(1.0)電極的Tafel斜率和交換電流密度分別達(dá)到了0.54686V和2.70×10-6A·cm-2。
　　利用改性PbO2電極，在100mg·L-1的苯酚模擬廢水中對(duì)電極的電化學(xué)氧化性能進(jìn)行測(cè)試，對(duì)電化學(xué)降解苯酚過(guò)程中的降解率和動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了研究。采用三電極體系，降解120min，利用4-氨基安替比林分光光度法對(duì)苯酚含量進(jìn)行測(cè)

5、定。探究了不同的改性PbO2電極的降解效果，并對(duì)電流密度，苯酚初始濃度，電解質(zhì)濃度，極板間距，電解時(shí)間等因素對(duì)降解效果的影響進(jìn)行研究。發(fā)現(xiàn)PbO2-GO(1.0)電極的電化學(xué)降解效果較好。對(duì)實(shí)驗(yàn)條件的研究結(jié)果為，當(dāng)電流密度為30mA·cm-2，兩極板間距為1cm，電解質(zhì)Na2SO4濃度為0.1mol·L-1，苯酚初始濃度為100mg·L-1時(shí)，通電120min，降解率最高為91％。通過(guò)擬合發(fā)現(xiàn)電化學(xué)降解苯酚的過(guò)程符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)反應(yīng)。

6、r>　　聚乙烯亞胺(Polyethyleneimine，PEI)為一種聚合物陽(yáng)離子表面活性劑，其在溶液中可以形成膠束抑制粒子生長(zhǎng)，并由于靜電作用增強(qiáng)了氧化石墨的分散性。因此利用PEI與氧化石墨共同摻雜制備PbO2電極，通過(guò)SEM看出，PEI的加入使PbO2涂層表面更加光滑，減少了孔隙與裂痕。對(duì)電極進(jìn)行加速電極壽命測(cè)試，可以看出PEI的加入有效延長(zhǎng)了電極的使用壽命。利用ICP-MS對(duì)電極在降解過(guò)程中鉛的溶出率進(jìn)行測(cè)試，發(fā)現(xiàn)PEI的加入對(duì)錢