氧化石墨烯-凹凸棒復(fù)合吸附劑的制備及對水中Pb(Ⅱ)的吸附研究.pdf

1、石墨烯(Graphene，GN)具有獨特的理化性質(zhì)，近年來，被越來越多地應(yīng)用于水處理領(lǐng)域，但石墨烯表面反應(yīng)活性位點少，表現(xiàn)為憎水性，應(yīng)用受到限制。氧化石墨烯（Graphene Oxide，GO）作為石墨烯的衍生物，其表面存在大量的羥基、環(huán)氧基、羰基和羧基等含氧官能團，具有優(yōu)異反應(yīng)活性和親水性的同時兼具石墨烯大比表面積的優(yōu)點，在水處理領(lǐng)域，尤其在重金屬的吸附處理方面表現(xiàn)出巨大的優(yōu)勢和良好的發(fā)展前景。結(jié)合日益突出的重金屬污染問題，為進一步提

2、高GO對重金屬的吸附容量和改善吸附后的固液分離性能，將價格低廉、吸附性能和固液分離性能優(yōu)良的凹凸棒(Attapulgite，ATP)通過水熱反應(yīng)嵌插至GO表面，合成氧化石墨烯/凹凸棒(GO-ATP)復(fù)合材料。通過吸附實驗確定最佳的GO與ATP配比，利用掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)、傅里葉紅外光譜(FTIR)和X光電子能譜儀(XPS)等測試技術(shù)對復(fù)合材料進行化學結(jié)構(gòu)和微觀形態(tài)表征分析，考察溶液pH、接觸時間、溫度、P

3、b2+離子初始濃度及GO-ATP用量等因素對Pb2+吸附性能的影響，并通過吸附等溫線、吸附動力學和吸附熱力學對GO-ATP吸附水中Pb2+的吸附機理進行了分析和討論。另外，進行了Pb2+與Cu2+、Cd2+、Zn2+、Ni2+多元重金屬離子共存時的競爭吸附實驗，探究GO-ATP對不同重金屬離子的親和性順序。最后以不同濃度的HCl溶液為GO-ATP的再生劑，考察GO-ATP的再生性能和循環(huán)使用性能。實驗結(jié)果如下:
　　(1)同濃度的

4、GO、GO-ATP和ATP對相同初始濃度的Pb2+具有不同的吸附去除率，三者對Pb2+的吸附去除率高低順序為:GO-ATP＞GO＞ATP;當GO∶ATP＜1∶2時，隨著GO含量的增加，Pb2+的吸附去除率也越高，但當GO∶ATP＞1∶2時，去除率趨于最大值，隨著GO含量的增加，Pb2+的去除率增加緩慢。故后續(xù)研究選擇GO與ATP的配比為1∶2。
　　(2) pH對GO-ATP吸附Pb2+的影響較大;在25℃，pH=5時，GO-AT

5、P對Pb2+的最大吸附容量為322.5mg/L，表現(xiàn)出了優(yōu)良的吸附性能;分離過程僅需以6000r/min低速離心分離，無需再采用過濾等特殊分離方法，表現(xiàn)出了較好的分離性能。
　　(3) GO-ATP對Pb2+吸附的等溫線更符合Langmuir等溫模型，其動力學更符合準二級動力學模型，說明GO-ATP對Pb2+的吸附為均相的單分子層吸附，其吸附速率主要由化學吸附過程決定。 GO-ATP對Pb2+吸附容量隨著溫度的升高而增大，ΔH和Δ

6、S分別為16.137K J/mol、69.566J·(mol·K)-1，在25℃、35℃、45℃時ΔG分別為-4.651KJ· mol-1、-5.115KJ·mol-1、-6.092KJ·mol-1，表明GO-ATP吸附Pb2+的過程是自發(fā)的、吸熱反應(yīng)。
　　(4)競爭吸附實驗表明，GO-ATP對這5種重金屬離子的吸附選擇性順序為Pb2+＞Cu2+＞Zn2+＞Cd2+＞Ni2+。
　　(5)解吸實驗表明，0.5mol/L的H