Mg2Si熱電材料與Cu電極的制備及性能演化.pdf

1、Mg2Si基熱電材料是一種工作在中溫區(qū)域的熱電材料，具有輕質、環(huán)保、組成元素豐富、性能優(yōu)良等特點，是理想的中溫區(qū)域發(fā)電的熱電材料。要從鎂硅基熱電材料發(fā)展到可用的鎂硅基熱電器件，電極與熱電材料的連接界面在工作溫度運行下的穩(wěn)定性、熱應力匹配和界面電阻等都將對熱電發(fā)電器件的性能和可靠性產(chǎn)生重要的影響。因此，設計制備出優(yōu)良的鎂硅基熱電器件電極，研究鎂硅基熱電材料與電極界面間高溫穩(wěn)定性與可靠性對發(fā)展鎂硅基熱電發(fā)電器件制備技術具有重要意義。

2、　　為了選擇較好制備工藝的本體Mg2Si熱電材料，以對其基礎材料與電極連接在中高溫下界面演變規(guī)律進行基礎科學研究，系統(tǒng)研究了合成溫度及合成壓力對Mg2Si熱電性能的影響。實驗發(fā)現(xiàn)，樣品密度隨燒結溫度和壓力升高而升高，載流子濃度隨著燒結溫度和壓力的升高而升高。在不同壓力（50MPa、80MPa、120MPa）相同溫度（590℃）下制備Mg2Si，合成壓力為80MPa的功率因子最高為5.33×10-5Wm-1K-2。在不同溫度（640℃、6

3、90℃、740℃、780℃），相同壓力（50MPa）下制備Mg2Si，在合成溫度為780℃下功率因子最高為1.82×10-4Wm-1K-2。
　　選用適合Mg2Si熱電材料的電極，通過對比不同金屬材料分析，Cu的物理化學性質較好，可能為合適的電極。為了了解Cu電極與Mg2Si結合后連接界面隨溫度及時間的變化規(guī)律，將樣品在不同溫度，不同時間下退火。實驗發(fā)現(xiàn)，在SPS燒結后，在連接處形成了一層中間反應層，經(jīng)測定為Cu-Mg-Si三種元

4、素的化合物。在500℃退火不同時間后，界面形態(tài)穩(wěn)定，連接良好。為了了解中間層的相組成和性質，采用中間層點掃比例混合燒結后發(fā)現(xiàn)該中間層為Cu5Mg2Si和Cu1.44MgSi0.56的混合物，該中間層電性能和熱性能都較好。
　　對Cu電極與Mg2Si熱電材料連接后在500℃下退火不同時間的的性能進行整體研究。采用四探針法對Cu電極與Mg2Si熱電材料的連接界面進行接觸電阻測試，接觸電阻與Mg2Si電阻均隨著退火時間的增長而增長，未退

5、火時，接觸電阻為0.08Ω，退火72h后，接觸電阻增長為分0.9Ω。對Cu電極與Mg2Si熱電材料的連接后熱傳導進行測試，結果發(fā)現(xiàn)，理論熱擴散系數(shù)與實驗值相差為4mm2s-1左右。在500℃下分別退火不同時間后發(fā)現(xiàn)，熱擴散系數(shù)隨著退火時間增長而下降。對Cu電極與Mg2Si熱電材料的連接界面進行剪切性能測試，剪切強度隨著退火時間的增長而降低，退火72h后的剪切強度相對于退火前剪切強度降低了44％。為了了解在更高溫度下Cu電極與Mg2Si界