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文檔簡介
1、由于原子能工業(yè)體系的迅速發(fā)展,由放射性污染物造成的土壤和地下水污染問題也日益嚴重,對人類自身健康和環(huán)境均具有很大的威脅。研究表明,地球化學中一系列反應過程在水巖界面可以影響放射性物質(zhì)在土壤和地下水中的遷移和轉化。本文選擇低濃度含鈾水溶液(5mg/L)作為吸附對象,以膨潤土作為支撐負載材料,利用低溫等離子體表面改性技術制備PANI/膨潤土吸附材料,對比研究膨潤土和PANI/膨潤土兩種吸附材料對水溶液中U(Ⅳ)的吸附過程。本文實驗采用靜態(tài)實
2、驗方法,研究不同影響因素如pH、離子強度、接觸時間、固液比、溫度和共存物(HA)對吸附過程的影響,并探討反應機理。論文主要研究內(nèi)容和結論如下:
(1)利用膨潤土吸附水溶液中U(Ⅳ)
膨潤土對U(Ⅳ)的吸附明顯受pH影響:吸附U(Ⅳ)的最佳pH為7.0。在pH為3.0-7.0的范圍內(nèi),吸附率隨著pH的增加而不斷提高,在pH>7.0時,吸附率隨pH值的增加而降低。此外,離子強度對膨潤土吸附U(Ⅳ)的影響作用同樣很大,不同
3、階段不同條件下,離子強度產(chǎn)生的影響不相同;當pH<7.0時,Na+與U(Ⅳ)形成競爭吸附,此過程中離子交換是膨潤土吸附鈾的主要作用機制;當pH>7.0時,內(nèi)層表面絡合作用是膨潤土吸附鈾的主要吸附機制。腐植酸對吸附U(VI)的影響也存在區(qū)別:在pH<7.0的條件下,腐殖酸的存在極大的促進了膨潤土對鈾的吸附反應,在pH>7.0時,HA的存在抑制了膨潤土對鈾的吸附。膨潤土吸附U(Ⅳ)的反應動力學符合準二級動力學模型,吸附平衡時間為6h。膨潤土
4、對U(VI)的吸附更符合Langmuir模型,溫度的升高有利于膨潤土吸附U(Ⅳ)反應的進行。膨潤土具有優(yōu)異的穩(wěn)定性,其對U(Ⅳ)的吸附可再回收利用。
(2)利用PANI/膨潤土吸附水溶液中U(Ⅳ)
通過XRD、XPS、TGA、SEM和BET等表征分析結果表明低溫等離子體表面改性技術成功合成了PANI/膨潤土。PANI膨潤土對U(Ⅳ)的吸附受溶液初始pH的影響顯著:吸附U(Ⅳ)的最佳pH為6.5,在pH=2.0時,PA
5、NI/膨潤土吸附U(Ⅳ)的效果很差,吸附率很低。在pH為4.0-6.5范圍內(nèi)時,PANI/膨潤土對U(Ⅳ)的吸附迅速增加。在pH>6.5時,PANI/膨潤土對U(VI)的吸附率隨著pH值的提高而逐漸降低。離子強度對PANI/膨潤土復合材料吸附U(Ⅳ)的影響同樣很大,高的離子強度會抑制PANI/膨潤土對U(Ⅳ)的吸附。PANI/膨潤土對U(Ⅳ)的吸附效率隨著固液比的增加而提高。共存離子HA的影響:在pH<6.5時,HA的存在促進PANI/
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