煅燒型鋅鋁水滑石及其復合材料的制備與光催化性能研究.pdf

1、光催化技術因其環(huán)境友好、污染物降解完全、成本低等優(yōu)點被應用于水污染領域。水滑石煅燒產物是一種常用的光催化劑，具有一系列優(yōu)點如結構組成可調、比表面積較大、熱穩(wěn)定性好等。鋅鋁水滑石(ZnAl-LDH)的煅燒產物(ZnAl-MMO)是一種常用的光催化材料，而ZnAl-MMO中起光催化效果的主要是氧化鋅(ZnO)，ZnO的禁帶寬度較大，僅對紫外光有響應，幾乎不吸收可見光。本論文以ZnAl-LDH為前驅體，通過提高煅燒溫度、引入氧化石墨烯(GO)

2、等方式提高高水滑石煅燒產物對模擬太陽光的利用率，具體內容如下:
　　1.采用共沉淀法制備ZnAl-LDH前驅體，并通過高溫(900℃)煅燒ZnAl-LDH得到具有異質結結構的金屬氧化物氧化鋅和鋁酸鋅(ZnO/ZnAl2O4)光催化材料。使用水體Cr(Ⅵ)為目標污染物，對高溫煅燒產物的光催化性能進行測試。研究結果表明，900℃下的煅燒產物ZnO和ZnAl2O4之間的異質結結構有助于能帶間電子的轉移，降低了光生電子-空穴復合率，從而有

3、效的提高了ZnAl-MMO的光催化性能。對ZnAl-MMO做催化劑光還原Cr(Ⅵ)的反應條件進行探討，結果表明，初始溶液的pH值對光還原Cr(Ⅵ)有著重要的的影響，在一定范圍內，pH值越低，光還原Cr(Ⅵ)效果越好。檸檬酸(CA)作為空穴捕獲劑不僅可以捕獲空穴，也可以作為酸度調節(jié)劑，能有效提高催化劑還原Cr(Ⅵ)的效率。進行循環(huán)實驗，經過6次循環(huán)后，催化劑對Cr(Ⅵ)仍有82％的降解率。
　　2.將水滑石的低溫煅燒產物加入超聲剝離

4、的氧化石墨烯溶液中，利用水滑石水化過程能恢復水滑石結構的特性（即水滑石的“形狀記憶效應”），制備出三明治結構即水滑石片層-氧化石墨烯-水滑石片層納米復合材料，通過高溫煅燒，得到可見光催化性能優(yōu)異的熱還原氧化石墨烯雙金屬氧化物復合材料。該復合材料能充分發(fā)揮石墨烯和水滑石兩者的優(yōu)異性能。基于此原理，本文將500℃下煅燒得到ZnAl-MMO，加入超聲剝離均勻的氧化石墨烯(GO)溶液后，通過水化法制備出三明治結構的氧化石墨烯鋅鋁水滑石納米復合材

5、料(GO-ZnAl-LDH)，在氮氣保護下高溫煅燒得到熱還原氧化石墨烯水滑石煅燒產物(RGO-ZnAl-MMO)。通過XRD、SEM、HRTEM、XPS表征手段證明了GO成功插層到了鋅鋁水滑石層間，GO被成功還原為RGO;對煅燒產物采用UV-vis-DRS、PL譜等手段表征后，發(fā)現RGO-ZnAl-MMO納米復合材料相比純的ZnAl-MMO禁帶寬度大大降低，紫外可見光區(qū)域的吸收均大大增強，RGO摻量為4.33％的RGO-ZnAl-MMO

6、納米復合材料的禁帶寬度僅為2.45eV，電子-空穴復合率隨RGO摻量先減少后增大。以甲基橙(MO)為目標污染物，對RGO-ZnAl-MMO的可見光催化性能進行測試。結果表明，RGO-ZnAl-MMO復合材料展現出優(yōu)異的可見光催化性能。探討光降解MO的不同反應條件發(fā)現，pH值對光催化的影響較大，pH值在3～7.43，光催化效果最好;經過四次循環(huán)，催化劑還原率沒有大幅度的下降;加入活性捕獲劑，發(fā)現羥基自由基(·OH)在催化劑光氧化MO中起主