氯酚磁性多胺碳納米萃取體系的設(shè)計及應(yīng)用.pdf

1、氯酚(CPs)是常用的消毒劑、殺蟲劑、除草劑和木材防腐劑，在工農(nóng)業(yè)中大量使用，從而造成不同程度的環(huán)境污染。CPs具有毒性，經(jīng)口、皮膚接觸等途徑進(jìn)入體內(nèi)，對人體健康產(chǎn)生影響。美國環(huán)保局將 CPs列為優(yōu)先控制的污染物，因此，建立高效，靈敏的分析方法檢測環(huán)境中的CPs是非常有必要的。磁性固相萃取(MSPE)是一種以磁性材料為吸附劑的樣品前處理技術(shù)，具有分離過程簡單、快速等優(yōu)點。吸附劑是 MSPE的核心部分，因此本論文旨在合成具有高吸附性能的磁

2、性多胺碳納米材料為吸附劑，并開展對水環(huán)境中CPs萃取體系的研究。具體內(nèi)容如下：
　　1、磁性多胺碳納米管(Fe3O4@SiO2-MWCNTs)復(fù)合材料的制備、表征及萃取體系研究：將羧基化的碳納米管(MWCNTs-COOH)包覆在磁性二氧化硅納米粒子(Fe3O4@SiO2)表面制備出新型具有核殼結(jié)構(gòu)的磁性多胺碳納米管(Fe3O4@SiO2-MWCNTs)復(fù)合材料，并采用透射電鏡(TEM)、掃描電鏡(SEM)、X-射線衍射儀(XRD)

3、、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)、熱重分析(TG)、振動樣品磁強計(VSM)等進(jìn)行表征。將其作為吸附劑富集水樣中的五氯酚(PCP)，評價其吸附性能。結(jié)果表明，F(xiàn)e3O4@SiO2-MWCNTs在溶液 p H值2.5時對 P C P吸附能力最大；其吸附動力學(xué)行為能夠較好符合二級吸附模型；其吸附等溫線較好符合Freundlich等溫模型；熱力學(xué)研究發(fā)現(xiàn)吸附過程在自然狀態(tài)下是自發(fā)放熱的過程。
　　2、磁性多胺氧化石墨烯(NH2-MP@G

4、O)復(fù)合材料的制備、表征及其萃取體系研究：以偶氮二異丁腈(AIBN)作為引發(fā)劑，二乙烯基苯(DVB)為交聯(lián)劑，通過沉淀聚合法將甲基丙烯酸環(huán)氧丙酯(GMA)包覆在 Fe3O4粒子表面，制備具有核殼結(jié)構(gòu)的Fe3O4@poly(DVB-co-GMA)磁性粒子（M P)，通過共價鍵作用將乙二胺包覆在磁性粒子表面制備成磁性多胺聚合物(NH2-MP)，再通過酰胺反應(yīng)使NH2-MP嫁接在氧化石墨烯表面，合成具有平面結(jié)構(gòu)的磁性多胺氧化石墨烯(NH2-M

5、P@GO)復(fù)合材料，通過TEM、FTIR對其表征。將其作為 MSPE的吸附劑萃取樣品中的C P s，用超快速液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法(UFLC-MS/MS)測定。結(jié)果顯示，在最優(yōu)的實驗條件下，該方法的檢測限在0.16~2.8ng/L范圍，定量限在0.6~9.2ng/L范圍。對水樣的加標(biāo)濃度進(jìn)行測定，回收率為86.4~99.8％，日間和日內(nèi)的RSD均小于10%，此方法具有很好的重現(xiàn)性。
　　3、姚江流域水體的監(jiān)測與評價：采用建立的MSPE

6、-UFLC-MS/MS檢測方法對寧波市姚江流域江水和河水表層水中的CPs含量進(jìn)行了監(jiān)測，采用美國國家科學(xué)院(NAS)推薦的評價方法對水環(huán)境中 CPs進(jìn)行健康風(fēng)險評估。結(jié)果顯示2-CP和2,4-DCP的非致癌風(fēng)險值分別是1.70×10-3和1.48×10-4，均小于EPA推薦的風(fēng)險閾值“1”，認(rèn)為表層水2-CP和2,4-DCP對當(dāng)?shù)鼐用竦慕】挡粫a(chǎn)生危害。PCP的致癌風(fēng)險值2.96×10-5，低于國際輻射防護(hù)委員會(ICRP)提出的最大可