柔性網(wǎng)狀碳材料的制備及其力學和電化學性能研究.pdf

1、隨著可穿戴、輕薄和柔性電子產(chǎn)品的迅速發(fā)展，開發(fā)具有高功率、高能量密度的柔性儲能器件已經(jīng)成為儲能領域的研究熱點。然而，常規(guī)的電極制備需要加入導電劑、粘結(jié)劑和金屬集流體。其中，導電劑和粘結(jié)劑是非活性成分，會降低電極的比容量，而金屬集流體則會降低電極的整體能量密度和機械柔性，導致傳統(tǒng)的儲能器件無法滿足柔性電子設備的要求。因此，設計和開發(fā)具有高比容量、質(zhì)輕、自支撐的柔性電極材料是發(fā)展柔性儲能器件的關鍵所在。
　　目前，柔性電極材料遇到的瓶

2、頸，主要體現(xiàn)在以下兩個方面：1）材料制備方法復雜，成本較高；2）電池的電化學性能仍未達到傳統(tǒng)鋰離子電池水平，無法滿足實際應用的要求。針對上述問題，本論文設計、開發(fā)了兩種兼具柔性和三維多孔結(jié)構(gòu)的氮摻雜網(wǎng)狀碳材料，研究了其在氧氣還原電催化（ORR）和柔性鋰離子電池電極材料方面的應用，并探究其結(jié)構(gòu)與性能之間的關系。具體工作如下：
　?。?）以三聚氰胺泡沫為前驅(qū)體，采用預氧化和高溫熱解兩步法制備了一種多孔氮摻雜碳泡沫（NCFs）?？疾炝祟A

3、氧化過程及溫度（250，300℃）對 NCFs形貌、結(jié)構(gòu)和性能的影響。形貌和結(jié)構(gòu)表征顯示，NCFs碳骨架具有較高的石墨化程度和豐富的多級孔結(jié)構(gòu)，比表面積可以達到980 m2 g-1。力學性能測試結(jié)果表明，NCFs在80%的壓縮形變下能回復到原狀而不發(fā)生任何塑性形變，具有優(yōu)異的彈性性能。NCF-300-1000用作ORR催化電極時，在堿性介質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)越的催化活性，起始電位與商業(yè)化Pt/C催化劑相當。同時，它還具有優(yōu)于Pt/C催化劑的循環(huán)

4、穩(wěn)定性和抗甲醇中毒性。如此優(yōu)異的電催化性能主要歸功于NCFs的多級孔結(jié)構(gòu)提供了豐富的催化活性位點以及三維石墨化碳結(jié)構(gòu)保證了優(yōu)越的電荷傳遞通道。
　　（2）采用簡單的壓力輔助熱解法，制備了一種兼具柔性和高密度的氮摻雜碳紙（NCPs）?？疾炝藟毫Υ笮。?00，400，200和0 kPa）對NCPs結(jié)構(gòu)和性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)，隨著壓力的增大，NCP的三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)越來越密集，密度和導電性逐漸升高。三點彎曲測試結(jié)果顯示，NCPs具有優(yōu)異的機

5、械柔性。將NCP-600k直接用于鋰電池負極材料，表現(xiàn)出良好的循環(huán)性能和倍率性能。在0.05 和0.5 A g-1的電流密度下循環(huán)200圈，NCP-600k的放電比容量分別為480和329.8 mA h g-1；甚至在8.0 A g-1電流密度下循環(huán)500圈，放電比容量仍然能夠保留126.5 mA h g-1，保留率可以達到98.8%。如此優(yōu)異的電化學性能源于NCPs具有良好的三維導電網(wǎng)絡，促進了電荷的高效傳遞；以及碳纖維骨架