增溶洗脫聯(lián)合均相類Fenton氧化修復(fù)多氯聯(lián)苯污染場地土壤的研究.pdf

1、多氯聯(lián)苯(PCBs)是一類人工合成的持久性有機污染物,具有致癌、致畸和致突變作用,由于PCBs低的水溶性和揮發(fā)性,環(huán)境中的PCBs大部分都存在于土壤中。修復(fù)PCBs污染土壤的方法主要有物理、化學(xué)和生物法,其中化學(xué)法憑借快速有效的修復(fù)率得到了國內(nèi)外較為廣泛的應(yīng)用,尤其是Fenton試劑氧化法。
　　Fenton試劑氧化法是在酸性條件下利用Fe2+催化H2O2產(chǎn)生大量的羥基自由基(?OH)來迅速將污染物氧化降解的一種高級氧化技術(shù)。隨著

2、研究地不斷深入,人們針對傳統(tǒng)Fenton體系H2O2利用率不高、Fe2+易被氧化、不能充分礦化有機物等缺點又將Fe3+、紫外光、微波及超聲等引入,形成了類Fenton試劑氧化法。在這些類Fenton方法中,Fe3+和H2O2的組合是一種典型的方法,用Fe3+代替Fe2+不僅能降低反應(yīng)成本,而且可以起到充分礦化有機物的作用,是一種很有前景的類Fenton試劑法。然而由于土壤中的多氯聯(lián)苯會與土壤有機質(zhì)發(fā)生緊密的吸附作用,再加上多氯聯(lián)苯在水中

3、的溶解度很低,提高疏水性有機污染物的在水相中的溶解度是修復(fù)多氯聯(lián)苯污染土壤的關(guān)鍵步驟之一。眾所周知,表面活性劑作為一種優(yōu)良的淋洗液,常常用來增加疏水性物質(zhì)在水中的溶解度,是一種修復(fù)高濃度有機物污染土壤的有效方法。本研究針對多氯聯(lián)苯污染土壤的特殊性,利用增溶洗脫技術(shù)聯(lián)合類Fenton氧化技術(shù)對多氯聯(lián)苯污染的土壤進行修復(fù)。
　　在參考已有的研究報道基礎(chǔ)上,本研究選用4種洗脫劑(羥丙基-β-環(huán)糊精、Brij58、Brij30和Tween

4、-80)作為淋洗液淋洗寧波變壓器垃圾填埋場地土壤中的多氯聯(lián)苯。然后選取PCB28作為污染場地土中典型的研究代表,研究并優(yōu)化了Fe3+-H2O2類Fenton體系對PCB28的氧化降解條件。最后利用優(yōu)化后的類Fenton體系對淋洗液中的多氯聯(lián)苯進行氧化降解。本文的主要研究結(jié)論如下:
　　1.4種洗脫劑對變壓器垃圾填埋場PCBs污染土壤的洗脫效果最好的是Brij58,最佳洗脫條件為:25℃、pH為4.5、10g?L-1Brij58,洗

5、脫48h后,PCBs的總洗脫率為60％。
　　2.水溶液中類Fenton催化反應(yīng)條件的優(yōu)化:①Fe3+和H2O2組成的均相類Fenton反應(yīng)體系對低濃度的PCB28(100 ppb)具有明顯的降解作用。在最佳降解條件pH為3、H2O2濃度為50 mmol?L-1、Fe3+濃度為500μmol?L-1和25℃時,反應(yīng)9h后PCB28的降解率可達96%。②不同酸根離子的加入對PCB28在Fe3+-H2O2類Fenton體系中降解的抑制

6、作用表現(xiàn)為PO43–﹥SO42–﹥Cl–﹥ClO4–﹥NO3–。③PCB28的降解率隨體系中丙酮濃度的增加而顯著下降,而叔丁醇的猝滅作用表明反應(yīng)體系的活性物質(zhì)是?OH。④PCB28的主要降解產(chǎn)物由1個一氯聯(lián)苯、3個二氯聯(lián)苯和2個羥基-三氯聯(lián)苯組成。
　　3.表面活性劑溶液中類Fenton體系對PCB28的氧化降解:①在10g?L-1Brij58溶液中Fe3+和H2O2組成的均相類Fenton反應(yīng)體系對低濃度的PCB28(100 p

7、pb)的降解效果最好,反應(yīng)9h后,PCB28的降解率為64.05%,最佳降解條件pH為3、H2O2濃度為50 mmol?L-1、Fe3+濃度為500μmol?L-1和25℃時。②Fe3+和H2O2組成的均相類Fenton反應(yīng)體系在優(yōu)化降解條件pH為3、H2O2濃度為50 mmol?L-1、Fe3+濃度為5 mmol?L-1和25℃時,反應(yīng)9h后,PCB28(10 ppm)在10g?L-1Brij58溶液中的降解率42%。③Fe3+和H2