水溶性有機(jī)物的電子轉(zhuǎn)移能力及其對(duì)微生物異化鐵還原影響的研究.pdf

1、水溶性有機(jī)物(dissolved organic matter，DOM)是陸地和水生環(huán)境中最為活躍的有機(jī)物組分，控制著許多物理、化學(xué)和生物過(guò)程。DOM中有機(jī)酸可作為絡(luò)合劑，加速有毒重金屬的遷移，從而影響金屬在環(huán)境中的固定和物種形成以及他們的移動(dòng)性、毒性和生物利用率。另外，DOM在碳、氮和磷的生物地球化學(xué)循環(huán)、成土作用及污染物的遷移過(guò)程中起著很重要的作用。但到目前為止，只有大約25％DOM可以表征，限制了我們對(duì)其深入地了解。因此，對(duì)DOM

2、特性的研究很有必要。最近研究表明，DOM具有氧化還原屬性，主要是醌類物質(zhì)在起作用，其可以接受或供給電子。DOM這種轉(zhuǎn)移電子的作用可能潛在地促進(jìn)自然環(huán)境中微生物異化鐵還原的速率。異化鐵還原是指微生物以胞外不溶性鐵氧化物為末端電子受體，通過(guò)氧化電子供體耦聯(lián)Fe(Ⅲ)還原，在這個(gè)過(guò)程中微生物可以吸收能量支持生長(zhǎng)，或者不吸收能量。異化鐵還原不但對(duì)鐵的分布產(chǎn)生影響，而且對(duì)其他的痕量元素和營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的分布及有機(jī)物的降解起著重要的作用。因此，在DOM存

3、在下，對(duì)微生物異化鐵還原的情況進(jìn)行研究，檢驗(yàn)其是否具有促進(jìn)鐵還原的作用，具有很重要的實(shí)際意義。 本論文通過(guò)紫外—可見光譜、循環(huán)伏安掃描和紅外光譜等測(cè)試了DOM的相關(guān)性質(zhì)，還以腐敗希瓦氏菌(Shewanella putrefaciens)200、中國(guó)希瓦氏菌(Shewanella cinica)D14T和嗜水氣單胞菌(Aeromonas hydrophila)HS01為電子轉(zhuǎn)移驅(qū)動(dòng)力，研究了DOM的電子轉(zhuǎn)移能力，探索了DOM作為電

4、子穿梭體的特性，以及DOM對(duì)微生物異化鐵還原的影響。主要研究結(jié)論如下： 1．紫外—可見光譜掃描表明，污泥DOM、堆肥DOM與腐殖酸(HA)的吸收峰特征在整體上是相似的，只是吸收峰強(qiáng)度有所不同，說(shuō)明污泥DOM和堆肥DOM中含有一定量的腐殖酸HA，其是DOM的重要組成成分。來(lái)源于土壤的DOM紫外—可見光譜與HA差異較大，說(shuō)明來(lái)源于土壤的DOM中HA的含量相對(duì)較少。通過(guò)水相、有機(jī)相以及水相與有機(jī)混合相為溶劑的循環(huán)伏安掃描，結(jié)果表明AQ

5、DS、HA、污泥DOM、堆肥DOM都存在氧化還原性。來(lái)源于污泥、堆肥、表土、深土的四種DOM紅外光譜的吸收峰特征存在很大的相似之處，說(shuō)明它們含有相同的官能團(tuán)；吸收峰的強(qiáng)度有所差異，表示其含有官能團(tuán)的量不一樣。 2．在不同濃度電子供體下，以FeCl3和檸檬酸鐵Fe(citrate)作為電子受體，比較了菌D14T、SP200和HS01作為電子驅(qū)動(dòng)力，測(cè)定DOM的電子供給量(EDC)。結(jié)果表明，EDCFeCl3的大小順序?yàn)椋篠P200

6、＜D14T＜HS01，EDC Fe(citrate)的大小順序?yàn)椋篠P200≈D14T＜HS01。還研究了以菌D14T為電子轉(zhuǎn)移驅(qū)動(dòng)力，污泥DOM多次氧化還原循環(huán)實(shí)驗(yàn)，結(jié)果表明污泥DOM在3次還原—氧化循環(huán)后電子供給量(EDC)可穩(wěn)定維持在150～250μmol·g-1；循環(huán)伏安掃描表明，不同來(lái)源的DOM都存在氧化還原性，以污泥DOM測(cè)試的結(jié)果最理想，其存在明顯的兩對(duì)氧化還原峰，即陽(yáng)極發(fā)生兩次氧化(失電子)，陰極發(fā)生兩次還原(得電子)，

7、與AQDS的掃描情況相同；D14T菌還原水鐵礦的實(shí)驗(yàn)中加入污泥DOM，水鐵礦的還原速率加快；這些結(jié)果表明DOM具有電子穿梭體的特性。 3．在微生物還原難溶性鐵氧化物(水鐵礦)的實(shí)驗(yàn)中，加入DOM鐵還原速率得到了提高。當(dāng)電子供體濃度一定時(shí)，鐵還原量與DOM濃度成一定正相關(guān)；當(dāng)DOM濃度一定時(shí)，鐵還原量與電子供體濃度成正相關(guān)；在以AQDS和HA作為水溶性有機(jī)物模型物的實(shí)驗(yàn)中也得到了類似的結(jié)果，說(shuō)明DOM的存在可以促進(jìn)微生物異化鐵還原