新型多孔材料負(fù)載有機(jī)胺對(duì)溫室氣體CO2的捕集性能研究.pdf

1、當(dāng)前人類活動(dòng)引起溫室氣體排量的逐年增長(zhǎng)導(dǎo)致全球變暖，給生態(tài)環(huán)境和人類自身帶來了嚴(yán)重和不可逆轉(zhuǎn)的負(fù)面影響。由于排放量巨大，CO2被認(rèn)為是最重要的一種溫室氣體。對(duì)CO2的捕集封存能有效控制溫室氣體排放，是緩解溫室效應(yīng)和全球變暖以及生態(tài)環(huán)境惡化等問題的重要手段，因此，研究CO2的捕集和封存意義重大。在CO2捕集分離技術(shù)中，吸附法工藝流程簡(jiǎn)單，對(duì)壓力和溫度的適應(yīng)范圍廣，能耗和成本低，無設(shè)備腐蝕，是一種環(huán)境友好的CO2捕集方式，具有良好的開發(fā)前景

2、和研究?jī)r(jià)值。研發(fā)吸附量高、分離效果好以及成本低廉的新型吸附劑對(duì)吸附技術(shù)在CO2捕集中的廣泛應(yīng)用具有十分重要的意義。
　　本論文選取竹炭、硅系氣凝膠和活化碳?xì)饽z作為載體，探究竹炭、硅系氣凝膠和活化碳?xì)饽z負(fù)載有機(jī)胺捕集CO2的性能，并通過掃描電鏡、傅里葉變換紅外光譜、N2物理吸附/脫附和熱重分析對(duì)樣品進(jìn)行了表征，主要內(nèi)容如下:
　　(1)采用浸漬法將竹炭(BC)分別負(fù)載多乙烯多胺(PEPA)和聚乙烯亞胺(PEI)，得到多胺修

3、飾竹炭CO2吸附劑BC-PEPA和BC-PEI，用以吸附低濃度(0.4％)CO2?？疾觳煌瑴囟取⒉煌琍EPA和PEI負(fù)載量以及吸附過程中是否存在水分對(duì)其吸附性能的影響。在50℃下，BC-PEPA的最佳負(fù)載量為23.1wt.％，CO2飽和吸附容量為0.58mmol/g;BC-PEI的最佳負(fù)載量為28.6wt.％，飽和吸附容量為0.81mmol/g。水分的存在能顯著提高竹炭負(fù)載有機(jī)胺的CO2吸附容量。
　　(2)通過溶膠-凝膠法、疏水

4、改性和常壓干燥制備了硅系氣凝膠，并用PEI對(duì)硅系氣凝膠進(jìn)行了修飾。研究了吸附材料（自制硅系氣凝膠及其復(fù)合氣凝膠、市售疏水硅系氣凝膠）、制備條件（不同疏水改性劑處理、PEI負(fù)載量）、吸附條件（吸附溫度和壓力）對(duì)制備樣品CO2吸附性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)自制SiO2氣凝膠負(fù)載PEI對(duì)CO2的吸附性能要優(yōu)于市售疏水SiO2氣凝膠負(fù)載PEI。在25℃、CO2摩爾分?jǐn)?shù)為5％、吸附壓力為0.3Mpa和PEI負(fù)載量為50wt.％的條件下，三甲基氯硅烷疏水

5、改性的自制SiO2氣凝膠負(fù)載PEI對(duì)于CO2的飽和吸附量達(dá)到2.67mmol/g。增加吸附壓力有利于提高硅系氣凝膠負(fù)載有機(jī)胺的CO2吸附容量。
　　(3)通過溶膠-凝膠法、常壓干燥和KOH活化制備了活化碳?xì)饽z，研究了活化條件（不同KOH和碳?xì)饽z活化比）、有機(jī)胺種類(PEI和四乙烯五胺(TEPA))、有機(jī)胺負(fù)載量、吸附溫度、聚乙二醇的添加和表面活性劑的添加對(duì)活化碳?xì)饽z負(fù)載有機(jī)胺捕集CO2性能的影響，同時(shí)對(duì)吸附劑的循環(huán)再生性能進(jìn)

6、行了考察。活化碳?xì)饽z負(fù)載有機(jī)胺對(duì)CO2的吸附容量隨著溫度的升高呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢(shì)。當(dāng)KOH和碳?xì)饽z活化比為1，活化碳?xì)饽z負(fù)載PEI的最佳吸附溫度為75℃，最佳PEI負(fù)載量為55wt.％，在此負(fù)載量下，活化碳?xì)饽z負(fù)載PEI具有最大的CO2飽和吸附量和最高的胺利用率?；罨?xì)饽z負(fù)載TEPA對(duì)CO2的飽和吸附容量要大于活化碳?xì)饽z負(fù)載PEI，但其熱穩(wěn)定性較差，難以循環(huán)再生利用，而活化碳?xì)饽z負(fù)載PEI具有相對(duì)穩(wěn)定的循環(huán)再生能力。