胺基化磁性納米吸附劑去除水體中腐殖酸的機(jī)理研究.pdf

1、腐殖酸（HA）是動植物殘骸通過一系列化學(xué)和生物作用產(chǎn)生的有機(jī)聚合物，其廣泛存在于土壤和各種水環(huán)境中。水中HA的存在可以引起一系列環(huán)境和健康問題。因此如何高效去除水中的HA引起了人們的廣泛關(guān)注。
　　胺基化磁性納米材料作為吸附劑對水中的HA有良好的吸附效果。本論文以實驗室合成的Fe3O4@SiO2-PANI和Fe3O4@SiO2-PEI為吸附劑，研究其對水中的HA的去除效果，以及各種因素對吸附效果的影響，如吸附溫度、HA初始濃度、吸

2、附時間、溶液pH、鹽離子濃度等。通過對吸附劑表征分析及吸附實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行相關(guān)擬合，得到如下結(jié)論:
　　Fe3O4@SiO2-PANI對HA的吸附:
　　(1)Fe3O4@SiO2-PANI以Fe3O4為核，SiO2為殼，F(xiàn)e3O4@SiO2表面已成功嫁接了PANI、Fe3O4、Fe3O4@SiO2和Fe3O4@SiO2-PANI平均粒徑大約為10.3nm、15.3nm和21.6nm。對Fe3O4改性并未改變Fe3O4的晶型結(jié)構(gòu)

3、，合成的Fe3O4@SiO2-PANI磁性納米粒子具有超順磁性，能夠很容易的與吸附質(zhì)分離。
　　(2)Fe3O4@SiO2-PANI對HA具有優(yōu)越的吸附性能。吸附中PANI起到了至關(guān)重要的作用，實驗條件下，F(xiàn)e3O4@SiO2-PANI對HA的最大吸附量為36.52mg/g，且在700～800min內(nèi)基本達(dá)到吸附平衡。Fe3O4@SiO2-PANI對HA的吸附等溫線可用Langmuir方程模擬，吸附屬于單層吸附，吸附為有利吸附，吸

4、附動力學(xué)符合擬二級動力學(xué)方程，吸附速率隨HA初始濃度的增大而降低。
　　(3)實驗條件下，隨著pH的增大，F(xiàn)e3O4@SiO2-PANI對HA的吸附量逐漸減少;溶液中鹽離子對吸附的影響大小順序為:Ca2+＞K+≈Na+，Ca2+的存在對吸附起到了很大的促進(jìn)作用。
　　(4)對Fe3O4@SiO2-PANI吸附劑脫附再生5次，對HA的吸附量基本保持穩(wěn)定，說明Fe3O4@SiO2-PANI吸附劑具有很高的吸附特性，吸附材料具有良

5、好的循環(huán)再生性。
　　(5)通過對Fe3O4@SiO2-PANI吸附HA前后的XPS進(jìn)行分析比較可知，F(xiàn)e3O4@SiO2-PANI吸附HA是通過Fe3O4@SiO2-PANI上PANI的氨基和亞胺基質(zhì)子化后與HA分子的羧基和酚羥基發(fā)生作用進(jìn)行的。
　　Fe3O4@SiO2-PEI對HA的吸附:
　　(1)通過TEM、XRD、FTIR等手段對Fe3O4@SiO2-PEI進(jìn)行表征分析可知，PEI已成功包覆在Fe3O4@S

6、iO2表面，粒徑大約為20nm，且Fe3O4的晶型結(jié)構(gòu)未發(fā)生改變。Fe3O4@SiO2-PEI具有超順磁性。
　　(2)實驗條件下，PEI分子量為600、1800合成的Fe3O4@SiO2-PEI對HA的最大吸附量分別為132.59mg/g和50.42mg/g。Fe3O4@SiO2-PEI對HA分子的吸附等溫線可以用Freundlich等溫方程進(jìn)行模擬，吸附屬于非均質(zhì)吸附，動力學(xué)方程可以用擬二級動力學(xué)方程進(jìn)行模擬，吸附速率隨著HA