2006年--外文翻譯--鋁銅復合板中斷裂機制、冷軋結(jié)合后結(jié)合鍵強度對于復合板界面的影響（譯文）

1、<p><b>　　中文4930字</b></p><p>　　出處：Chen C Y, Chen H L, Hwang W S. Influence of interfacial structure development on the fracture mechanism and bond strength of aluminum/copper bimetal plate[J]

2、. Materials transactions, 2006, 47(4): 1232-1239.</p><p>　　鋁銅復合板中斷裂機制、冷軋結(jié)合后結(jié)合鍵強度對于復合板界面的影響</p><p>　　Chih-Yuan Chen, Hao-Long Chen, Weng-Sing Hwang</p><p>　　本文目的是研究鋁銅復合板中斷裂機制、冷軋結(jié)合后結(jié)合

3、鍵強度對于復合板界面的影響。本文中的鋁銅復合板經(jīng)過冷軋和不同的燒結(jié)條件制成隨著燒結(jié)時間、溫度的上升，鋁銅復合板的結(jié)合力先上升至最大值，隨后又降低。隨著燒結(jié)溫度、時間的增加，復合界面結(jié)構(gòu)也在變化。復合界面層主要由Al2Cu、AlCu、Al3Cu4和Al4Cu9組成。這些金屬間化合物層的形成和厚度的積累大多會促成脆性的擴展，進而導致復合板材結(jié)合力的弱化。隨著界面結(jié)構(gòu)的復雜化，復合板斷裂機理逐漸由韌性轉(zhuǎn)變成脆性斷裂。最近的研究中發(fā)現(xiàn)，當復合材

4、料的結(jié)合力下降時，沒有出現(xiàn)明顯的可肯達爾效應。</p><p><b>　　1、引言 </b></p><p>　　近年來，銅鋁、銅銀、鋁鎳、鈦鋼等復合材料在工業(yè)應用中越來越受到青睞。它們經(jīng)常會呈現(xiàn)出較強的力學性能和位錯抗性。達到冶金結(jié)合的銅鋁復合材料經(jīng)常被用在導電行業(yè)中，例如高直流總線系統(tǒng)的過渡段。因此材料的結(jié)合性對電學性能有著很大影響。但是從冶金學的角度來看，鋁

5、和銅實際上是兩種并不匹配的金屬，因為它們在120攝氏度以上加熱時，在彼此間高的擴散親和力作用下界面上會生成脆性、高電阻的金屬間化合物。</p><p>　　因此，熔焊工藝不適合用于連接銅鋁兩種金屬。這種復合材料可以使用固態(tài)焊接法制備，例如爆炸焊接、摩擦攪拌焊、擴散連接、交角擠壓等。然而在眾多方法中，制備大尺寸復合板材最為經(jīng)濟高效的方法還是軋制復合法。軋制復合法是一種比較完善并且被廣泛應用于不同金屬間的復合的方法。

6、相對于熱軋復合，冷軋復合法具有以下優(yōu)勢：第一、冷軋復合法制備的復合板材的每層厚度都比較均勻；第二，在軋制時冷軋板材的表面質(zhì)量更好，并且含氧率相對更低，這使得冷軋復合法更適合于制備鋁銅這樣的韌性復合材料。在冷軋過后，通常會再經(jīng)過一次退火熱處理來增加復合板材界面結(jié)合力。后續(xù)的熱處理工藝既決定結(jié)合強度，又決定材料的力學性能。</p><p>　　前期的一些調(diào)查結(jié)果顯示，銅鋁復合板生產(chǎn)中前期的工藝參數(shù)對于產(chǎn)品最終性能有非

7、常重要的影響。這些工藝參數(shù)包括表面處理、壓下量、軋制溫度、熱處理溫度和時間，它們都顯著影響著結(jié)合強度。根據(jù)一些以前對于軋制復合法冶金結(jié)合機理的研究，在冷軋前用鋼絲刷清潔銅、鋁板表面是一種非常有效的表面處理方式，因為這樣清理表面能夠最大程度去除表面污漬，并使原材料獲得了良好的表面粗糙度；冷軋中大壓下量可以提供大的形變能從而得到更穩(wěn)定的結(jié)合；選用更合適的軋制溫度也可以提升結(jié)合力。有一些關于軋制法制備銅鋁復合板的研究表明，熱處理過程中發(fā)生的界

8、面反應，即界面間相變和可肯達爾孔的形成是復合板界面結(jié)合強度產(chǎn)生差異的主要因素。隨著熱處理時間、溫度的增加，可肯達爾效應越來越明顯，可肯達爾孔洞聚集長大，導致擴散層結(jié)合變?nèi)酢?lt;/p><p>　　本研究使用冷軋復合法制備銅鋁復合板，通過不同熱處理方法得到不同結(jié)構(gòu)的界面。本研究的目標是研究不同熱處理方法，諸如溫度、加熱時間對銅鋁復合板界面力學性能的影響。研究界面變化和斷裂機理間的關系為控制工藝參數(shù)的制定提供了信息和參

9、考。</p><p><b>　　2、實驗過程</b></p><p>　　2.1制備銅鋁復合板</p><p>　　本研究中用到的銅板是軟銅C11000，初始長寬高為300650.8mm，鋁板為軟鋁AA1050，初始長寬高是300652mm，詳見表1。冷軋復合使用實驗室用200噸冷軋軋機進行。軋輥輥頸400mm，軋制速度10m/min。在軋制

10、前，銅、鋁板在空氣中進行化學清洗和機械拋光以獲得干凈光滑的表面。將未軋制的板材包裹起來并在室溫下軋制。</p><p><b>　　2.2材料的表征</b></p><p>　　在200、300、400、500溫度下對復合板樣本進行熱處理，加熱時間15-90分鐘不等。退火過程中溫度偏差不超過2。</p><p>　　本實驗使用剝離實驗來測定銅鋁

11、復合板的界面結(jié)合力。剝離試驗示意圖見圖2。剝離試驗使用英斯特朗公司的拉伸試驗機進行，其上配備50KN承重傳感器，拉拔速度為10mm/min。最終剝離強度用平均拉力除以板帶寬度得到。斷裂剝離強度可以用以下公式得到：</p><p>　　式中，為斷裂剝離強度（N/cm），為斷裂拉力（N），為測試樣本寬度（cm）。</p><p>　　剝離強度測試之后，本實驗研究了在冷軋壓下量57%時復合界面形

12、貌和剝離強度之間的關系。實驗使用場發(fā)射掃描電鏡（Hitachi S-4100）觀察不同樣本在剝離之后的界面形貌；使用X射線衍射儀（GID，Rigaku D/MAX2500）分別探測復合板剝離后銅板、鋁板上的金屬間化合物，掃描速率3/min；使用波長色散分光計（WDS）來觀確定金屬結(jié)構(gòu)的生長情況；使用場發(fā)射電鏡觀測樣本的裂紋擴展路徑，研究斷裂機理。</p><p><b>　　3、實驗結(jié)果與討論</

13、b></p><p>　　3.1銅板、鋁板的復合</p><p>　　之前的研究將薄膜理論視為金屬間初步復合的主要理論以此解釋金屬間初生相的形成。兩塊金屬板之間的反應主要涉及以下三個階段：（1）擴展物理接觸；（2）接觸過程中激活表面；（3）復合的金屬開始發(fā)生相互作用。圖3展示了這種冷軋中的薄膜理論。在軋機的較大壓力下，脆性的硬化層和在表面處理過程中生成的氧化層會碎成小段或小片，于是干

14、凈的新生金屬表面裸露出來，在軋制擠壓的作用下和另一塊板的金屬部分相互吸引連接。這樣兩塊板就產(chǎn)生了機械鎖定和原子親和從而相互連接。在本研究中，裸露出的銅和鋁通過擠壓、脆性層的碎裂達到了非常穩(wěn)定的結(jié)合，如圖4。實驗發(fā)現(xiàn)鋁只有在表面脆性層碎裂后才能與銅達到良好的結(jié)合。為了達到更穩(wěn)定的機械結(jié)合，增加有效結(jié)合區(qū)的數(shù)量非常必要的。圖5的（a）-（c）展示了經(jīng)過三種不同壓下量軋制剝離后，銅一側(cè)的SEI和BEI圖像。顏色較暗的部分是有效結(jié)合區(qū)（裸露出來

15、的銅、鋁即在有效結(jié)合區(qū)中結(jié)合），且隨著變形量的增加，暗色的區(qū)域也明顯增多了。更大的壓下量會產(chǎn)生更大的變形熱，于是就會產(chǎn)生更多的裂紋，從而產(chǎn)生更多的結(jié)合區(qū)，因此復合界面結(jié)合得越牢固，如表2所示。</p><p>　　3.2銅鋁復合板結(jié)合強度的提升</p><p>　　經(jīng)過冷軋銅鋁板達到初步結(jié)合之后，為了加速形成冶金結(jié)合并生成共晶格結(jié)構(gòu)，通常需要進行熱處理。用剝離試驗來檢測不同熱處理條件下得到

16、的復合板的界面結(jié)合強度。測量不同加熱條件下的剝離強度。圖6（a）顯示了冷軋57%壓下量的典型的剝離強度與十字頭位移曲線，從圖中可以看出，銅鋁復合板界面上的結(jié)合強度比兩種金屬的剛度低。裂紋擴展時，離皮裂紋尖端偏離軸向，形成皮雙金屬板的桿，如圖6（b）。圖7則顯示了在150到500之間退火時開裂剝離強度與退火時間的關系。從該圖中可以看出，在250退火后得到的復合板界面剝離強度明顯高于其他溫度退火。隨著退火時間的增加，剝離強度先上升至最大值然

17、后下降。隨著退火溫度的上升，剝離強度的最大值越來越低，但是達到最大值所用的時間越來越短。這可能是因為在更高的退火溫度下機械結(jié)合會越松弛。</p><p>　　3.3金屬間化合物的生成</p><p>　　圖8中（a）-（h）顯示了復合板界面擴散層中在不同熱處理條件下生成及生長狀況。隨著退火溫度的上升，擴散層厚度增加，并且擴散層中化合物種類越來越多。其原理是在后續(xù)退火過程中，銅原子和鋁原子被

18、熱激活了。在300退火過程中復合界面就已經(jīng)生長出了一些金屬間化合物。在400退火時，擴散層厚度進一步增加并生成了更多的金屬間化合物結(jié)構(gòu)。圖9顯示了擴散層厚度隨著退火時間的增加而變厚。當退火溫度上升到300以上時，擴散層厚度大幅增加。使用WDS觀察退火過程中金屬間化合物的生成。圖10的（a）和（b）展示了在500退火30-180分鐘的界面情況。用一條線貫穿擴散層，間隔取點觀察層間化合物分布情況。根據(jù)Al-Cu二元相圖可以明確，在300-5

19、00之間，有一些Al-Cu復合相比較穩(wěn)定，WDS觀測結(jié)果見表3。Al4Cu9和Al3Cu4的形成能分別為0.83eV和0.78eV，且銅在鋁中擴散系數(shù)大于鋁在銅中的擴散系數(shù)。因此，界面上金屬間化合物的出現(xiàn)順序是Al2Cu，Al4 Cu9，AlCu，最后是Al3Cu4。這樣的結(jié)果與之前的研究一致。</p><p>　　圖11展示了擴散層厚度和剝離強度之間的關系。從圖中可以看出，隨著擴散層厚度的增加，剝離強度先上升達

20、到最大值，然后下降。隨著熱處理溫度的上升，剝離強度下降?？梢苑治龅脛冸x強度的降低并不僅僅取決于擴散層厚度，在熱處理過程中還有其他因素導致了剝離強度的下降。</p><p>　　3.4不同熱處理條件下斷裂機制的表征</p><p>　　圖12和13展示了剝離試樣的斷口形貌。在軋制狀態(tài)的條件下,區(qū)域的韌性斷裂可以通過無粘結(jié)區(qū)域分開，保持原始鋼絲刷刷過表面形態(tài)。表面顯微金相表明有一部分純鋁從鋁側(cè)

21、萬全遷移到了銅側(cè)，在韌性斷裂區(qū)可以觀察到韌性環(huán)。隨著熱處理溫度的上升，韌性部分和鋼絲刷刷過的痕跡總體上減少，以脆性斷裂形式斷裂的脆性區(qū)的出現(xiàn)越來越多。400以上溫度退火，脆性區(qū)幾乎覆蓋了整個表面。如圖12和13的（c）-（d）所見，在剝離試驗拉力作用下，隨著裂紋的擴展，界面間結(jié)合層逐漸被拉開。由此可見，斷裂機制由韌性轉(zhuǎn)成脆性，實際上是由金屬件的結(jié)構(gòu)決定的。</p><p>　　X射線衍射實驗用于觀測銅、鋁樣品撕裂

22、表面化學成分組成。圖14（a）和（b）展示了不同熱處理條件下銅、鋁表撕裂面的X射線衍射圖樣。在300退火30分鐘條件下，在鋁、銅板的撕裂表面都發(fā)現(xiàn)了純銅和純鋁。說明此熱處理條件下，擴散層的厚度還非常薄，不足以被探測到，圖8即可看出其厚度。而當熱處理溫度升高至400時，在斷裂表面就可以探測到Al2Cu和Al4Cu9了。此外，純銅、純鋁的衍射峰明顯減弱了，500時這種現(xiàn)象會更明顯。分析X射線衍射的實驗結(jié)果能得出，金屬間化合物的生成與復合板界

23、面斷裂的形貌有非常明顯的聯(lián)系。隨著金屬間化合物的多樣化，斷裂機制逐漸從韌性轉(zhuǎn)變到了脆性。</p><p>　　圖15展示了在300退火30分鐘時銅鋁的剖面圖像。中間貫穿銅鋁界面的黑線則是界面裂紋擴展的走勢。絕大多數(shù)裂紋通過夾在Al4Cu9和Al2Cu之間的區(qū)域擴展，而少數(shù)裂紋進入了Al4Cu9和Al2Cu區(qū)域中。當在500退火30分鐘時這一現(xiàn)象更加明顯，還伴隨碎片的脫落，如圖16所示。分析可得裂紋擴展通常發(fā)生在擴

24、散層之間，有理由認為擴散層和基板的結(jié)合強度高于擴散層之間的結(jié)合強度。因此在軋制狀態(tài)的條件下，在銅鋁復合連接界面上的斷裂機制主要為韌性斷裂。隨著熱處理溫度和時間的上升，擴散層厚度增加，起主導作用的斷裂機制逐漸由韌性轉(zhuǎn)向脆性。實驗結(jié)果的總結(jié)見圖17。</p><p>　　本實驗發(fā)現(xiàn)，擴散層的形成會對斷裂機制產(chǎn)生主要影響。在熱處理初期，只生成很少的幾種金屬間化合物，軋制狀態(tài)仍對界面斷裂行為起主導作用，主要斷裂機制為韌性

25、斷裂。當退火溫度升高或退火時間延長，擴散層厚度增加，并生成脆性金屬間化合物。這時可以再斷裂表面發(fā)現(xiàn)越來越多的脆性斷裂區(qū)。高溫下樣本的剝離試驗裂紋擴展路徑較曲折。分析可得，金屬間化合物的形成和厚度上的積累導致結(jié)合強度的下降和脆性斷裂。</p><p>　　在一些關于銅鋁復合板表面形貌和軋制力間關系的研究中主要控制的是三個變量，包括相的轉(zhuǎn)變、可肯達爾孔的形成、熱處理過程中氧化層的出現(xiàn)。熱處理過程中，銅和鋁都會被熱激活

26、，銅的擴散速度大于鋁的。這種不平衡的擴散速度會導致可肯達爾孔的形成，所以隨著加熱時間的延長，面結(jié)合力下降。但是在本研究中，當銅鋁復合界面的結(jié)合強度開始下降，圖12、圖13中并沒有看到的明顯的孔洞。在之前的一項研究中，高溫退火之后，發(fā)現(xiàn)可肯達爾孔洞聚集在銅層和富銅層的邊界處。根據(jù)本實驗在對斷裂機制和界面形貌關系的研究，斷裂主要沿靠近鋁一側(cè)的Al2Cu、AlCu、Al3Cu4中擴展。斷裂處沒有看到明顯的可肯達爾孔洞。此外，我們相信在高溫或長

27、時間加熱條件下，可肯達爾孔洞對于結(jié)合力有影響。</p><p>　　根據(jù)本研究的實驗結(jié)果，有理由相信，脆性金屬間化合物的生長主導了結(jié)合力和斷裂機制。隨著退火溫度的上升和退貨事件的延長，金屬間化合物的厚度增加，斷裂機制逐漸轉(zhuǎn)成脆性斷裂，界面間結(jié)合強度有所降低。當AlCu、Al3Cu4生成之后情況進一步惡化。</p><p>　　我們相信結(jié)合力的變化是對于以下三者的相互影響的平衡，包括機械結(jié)合

28、、金屬間形貌變化、缺陷的生成。熱處理初期，由于生成了硬質(zhì)金屬間化合物，結(jié)合區(qū)面積增加，機械結(jié)合逐漸松弛，致使結(jié)合強度上升。然而，隨著加熱溫度上升或時間的延長，結(jié)合強度逐漸下降。然而加熱時間的延長和溫度的上升會對界面的結(jié)合產(chǎn)生不良影響。具體總結(jié)見圖18。</p><p><b>　　4、實驗結(jié)論</b></p><p>　　實驗研究了冷軋復合法制備銅鋁復合板的技術(shù)。使用

29、微觀界面形貌的檢測方法檢查在不同熱處理條件下的界面形貌，以此來判斷界面斷裂的形式。由本實驗可以得到以下結(jié)論：</p><p>　?。?）冷軋復合制備銅鋁板制備過程中，界面結(jié)合強度是機械結(jié)合、金屬間形貌以及缺陷生成三者的平衡產(chǎn)物。在合適的熱處理條件下可以得到最大的界面結(jié)合強度。</p><p>　　（2）金屬間化合物的生成，隨著退火溫度升高和時間的延長，金屬間化合物的生成順序依次是：Al2C